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林丹环境安全性评价研究

文档作者：刘济宁，吴冠群，石利利，单正军文档来源：环境保护总部南京环境科学研究所		点击数：	更新时间： 2022年11月16日
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农业环境科学学报2011，30(9)：1842—1846
Joumal of A妒D-Envim砌ent Scie肿e
林丹环境安全性评价研究
刘济宁，吴冠群，石利利，单正军
(环境保护总部南京环境科学研究所，南京210042)
摘要：为了评价林丹在环境介质中的持久性，对林丹的土壤降解、水解、光解与快速生物降解性进行了试验研究。结果表明，林丹
的土壤降解半衰期为36．9—68．6 d，水解半衰期为8．94—2 310 d，对光反应稳定，难以快速生物降解。林丹对斑马鱼的96 h—LC蛳为
4．22峭·L-1。对环境生物具有极高的毒性；林丹在金鱼体内的生物富集系数日d哆1 000，具有较高的生物富集性。根据试验结果推
断。林丹在环境介质中具有极强的稳定性，很容易在食物链中发生生物积累。
关键词：林丹；持久性；蓄积性；评价．
中图分类号：)(592 文献标志码：A 文章编号：1672—2043(20ll，D9一1842埘
Enviro姗ental Safbtv A鳅沱8汀nent of Lindane
UU Ji—ning'WU Guan—qun，SHI Li—li，SHAN Zheng-j蛐
(Nanjing In8titute ofEnvimnⅡ圮ntal science8，MEP，NanjiIIg 210042，China)
Ah；tl麓ct：Soil biode础tion，hydmlysis，photolysi8甜ld瑚lpid biode鲥ation we地employed to嬲∞黯me persist锄t 0f lindaIle in envimr卜
mental media．11le瑚lllts 8howed tllat half．1iv∞of linda鹏in鲫n粕d wat盯we弛36．9—68．6 d蚰d 8．94—2 3 10 d陀8pectively．Und肌e w∞
stable for ph咖ly8i8锄dhad肿mpidly b涮e舯dabk．’rhe acute t踊c畸96 h—Lc∞yal∞oflindane to盹．Il廊砌陀^惴4．22嵋·L-l锄d
B凹value of lind明e to C妇si瑚侧删w w88>l 000，indicaliIIg tIl砒lind肌e had higlI t似ic畸孤d bioc∞cen岫ti帆to envim啪ental org阴一
ism8．Co眦lu8i帆could be删Ide tIl砒lindalle had higll pe瑙istent in即v抽恤lental media锄d w鹳apt t0 bioco眦en删伽in f曲d chain．
K．≥)啪rds：lindam；pe瑁i8te眦e；bioconcentration；a8∞ss啪m
林丹是六氯环己烷(HcH)^y异构体的俗名，工业
生产的HCH是同分异构体的混合物。．y—HcH是唯
一具有很强杀虫活性的异构体，曾经在许多国家被
大量使用。
林丹和众多有机氯农药一样，对生物具毒性【”，如
林丹对大鼠的最低可观测效应水平(NOAEL)为1．55
mg·kg．1·d一。林丹还具有遗传毒性、神经毒性和致癌
效应闭，已在环境介质中广泛检出林丹，在我国环境介
质和环境生物中也有较高的检出率嗍。有研究表明林
丹具有持久性和生物富集性嘲；随环境条件的不同，林
丹的持久性和生物富集性有所差异睁“】。2009年5月
于日内瓦召开的持久性有机污染物审查委员会第一
次会议审议了将林丹列入《关于持久性有机污染物的
收稿日期：20ll-03—26 基金项目：公益性行业(环保)科研专项(2删86)
作者简介：刘济宁(1977一)，男．河北辛集人。博士研究生，主要从事化
学品生态影响评价研究。E—lllail：ljn@Ili鹤．org
斯德哥尔摩公约》第四次缔约大会，认定林丹符合《公
约》规定的筛选标准。我国曾广泛使用林丹，但林丹在
我国环境条件下的安全性没有系统地进行评价。本文
以我国环境介质为重点研究对象，结合《公约》的筛选
标准，通过研究林丹的持久性与生物富集性，评价了
林丹的环境安全性。
l材料与方法
1．1试验材料与仪器
供试农药：林丹，纯度为99．5％，由国家标准物质
研究中心提供。
供试土壤：选择江西红壤(江西鹰潭)、太湖水稻
土(江苏常熟)、东北黑土(吉林海伦)3种土壤，每个
采样点选择10个点，采样深度为20 cm的耕作层；采
集的土壤经风干、研碎、过20目筛备用，其基本理化
性质见表l。‘
试验鱼：斑马鱼(Broc^埘帆幻陀砌)体长l一3 cm，
万方数据
第30卷第9期农业环境科学学报1843
表1供试土壤的基本理化性质
7I铀Ie l PIlysical柚d chemicaI pmpenie8 oftested soil
金鱼(饧瑚si淞础删泌)体长8一10 cm，由中国水产科
学研究院珠江水产所提供。
接种物：采自南京市锁金村城市生活污水处理厂
的二级出水，接种物采集后在实验室内曝气培养。
仪器设备：A西lent 6890N型气相色谱仪；Agi—
lent7683系列自动进样器；Rxz智能型人工气候箱
(宁波江南仪器厂)；HzQ—F型全温度振荡器(苏州华
美仪器厂)；RS一20III型高速离心机(Tomy Seiko，JP)；
N—1001型旋转蒸发仪(EYELA，JP)；MIR一253型生化
培养箱(sANYO，JP)；Es一316型全自动高压蒸汽灭菌
锅(TOMY，JP)。MS—PRE型多功能光化学反应实验装
置(国家环境保护部南京环境科学研究所)。
试剂：丙酮、石油醚等均为分析纯(国药集团上海
试剂厂)。
1．2溶液配制
储备液：称取lO．0IIlg林丹于100mL容量瓶中，
加入10 mL石油醚，振荡溶解后，用石油醚定容至刻
度，配制成100 mg·L-1的林丹储备液。分别用移液管
移取10 mL和1．0 mL林丹储备液加入到100 mL容
量瓶中，用石油醚定容至刻度，配制成10 rIIg·L-1和
1．O mg·L-1的林丹储备液。移取10 mL浓度为1．0 mg·
L-1的林丹储备液至100 mL容量瓶中，用石油醚定容
至刻度，配制成0．1 mg·L．1的林丹储备液。
标准溶液：用移液管分别移取2．0、1．O、0．8、O．4、
0．2、0．1 mL浓度为1．0 mg·L．1的林丹储备液至10 mL
具塞比色管，用石油醚定容至刻度，配制成浓度为0．2、
O．1、0．08、0．04、0．02 mg·L一和0．0l mg·L-l的标准溶液；
再用移液管分别移取2．00 mL和1．00 mL 0．0l mg·p
的标准溶液至10 mL具塞比色管，用石油醚定容至刻
度，配制成浓度为伽102mg·p和oD0l mg·L-l的标准
溶液。
1．3试验方法【协13l
1．3．1土壤降解试验㈣
分别称取20．0 g表1中3种土壤样品于口径9
cm的培养皿中，用0．5 mL移液管移取0．2 mL浓度为
10 Illg·L-1的林丹储备液，均匀滴加到土壤表面，与土
壤充分混匀后转入125 mL三角烧瓶中，调节土壤水
分至饱和持水量的60％，用棉塞将瓶口塞紧，置于25
℃人工气候箱中∞。土壤降解试验中林丹添加浓度为
0．1 mg·kg_1，设置3个平行。
1．3．2水解试验旧
用0．5 mL移液管移取O．2 mL浓度为100哗·L．1
的林丹储备液，加入到50 mL烧杯中，N：吹干溶剂后
分别用pH5、pH7、pH9的缓冲溶液多次溶解定容至
200 mL，再转入250 mL具塞棕色试剂瓶中，设置3个
平行，分别置于25℃与50℃的生化培养箱中培养。
1．3．3光解试萼佥【1q
试验在多功能光化学反应实验装置中进行，光源
为l 000w氙灯。取0．1 mL浓度为10IIlg·L．1的林丹
储备液于lO mL石英玻璃光解池中，N：吹干溶剂后，
用去离子水定容至10 mL，置于光照转盘上。光照强
度3 200 k，紫外强度15斗w·cm。2，温度(25±2)℃，设
置3个平行。光解试验期内光化学反应保持隔离其他
光源，以减少对试验结果的影响。
1．3．4快速生物降解试验【1刀
试验处理BOD瓶中添加25 mL浓度为100 mg·
L．1林丹贮备液，用氮气吹去有机溶剂后加入试验培
养基，再加入接种物100恤L·mL．1，然后用能捅到瓶底
的硅胶软管将已曝气的试验培养基导人BOD瓶中，
林丹与接种物浓度分别为10 mg·L．1和l mL·L．1。参
比对照与毒性对照采用相同处理，参比对照中苯胺终
浓度为2瑚唔·L-1，毒性对照中苯胺和林丹终浓度分别
为2mg·L_1和10mg·L-1。将BOD瓶置于20℃黑暗中
进行培养。每个处理设置两个平行。
1．3．5鱼类急性毒性试剃嘲
在预试验基础上，正式试验的浓度设置O．00l、
0．002、0．005、0．0l、0．02、O．03、O．05 mg·L-1 7个浓度组，
同时设1个稀释水对照组，每个浓度重复3次。每缸
分别配制不同浓度的药液各10 L，每缸随机放入10
条斑马鱼，室温和水浴温度都控制在(25±1)℃，自然
光照12～16 h·d．1。
1．3．6鱼类生物富集试马佥【1明
鱼缸中配制O．0l、0．005 IIlg·L-1的林丹溶液，每缸
放入2条金鱼。室温控制在(25±1)℃，光照16 h·d-l。
试验时间为28 d，每隔5 d喂食1次。定时采集水样
和鱼样测定林丹残留量。
1．4样品残留量提取方法
1．4．1水样分析
用30 mL×2的重蒸石油醚萃取，合并有机相．浓
万方数据
1844 刘济宁等：林丹环境安全性评价研究2011年9月
缩至近干，用石油醚溶解定容，待GC—ECD测定。
1．4．2鱼样与土壤样品分析
鱼样与土壤样品分别加无水硫酸钠，碾碎放人
34 mL AsE300提取池中．用提取液(丙酮：石油醚=I：
1)、80℃、静态提取5 min．循环两次。提取液用浓硫
酸洗涤待有机相清澈后，加入50 mL饱和氯化钠水溶
液，用30 mL×2的重蒸石油醚萃取．合并有机相浓缩
至近干，用石油醚溶解定容。待GC-EcD分析。
1．5色谱分析条件
检测器：微池一电子捕获检测器(阻-EcD)。色谱柱：
HP-5MS石英毛细管柱(HP公司．USA)。长30m，内径
0．25mm．液膜厚度o．25斗m。柱温160℃保持2Ⅱlin，以
10℃·mj n．1上升至200℃保持5min；汽化室250℃；检
测室310屯。气体流速：载气(N2)20mL·“n。；补充气
(N2)60mL·min_。。进样量与进样模式：l斗L．无分流。
2结果与讨论
2．1标准曲线崩备
将林丹0．00l、O．002、O．Ol、O．02、0．04、0．08、O．1、0．2
mg·L-1标准溶液在1．4．1所述色谱条件下分析，以样
品浓度c(mg·一)对色谱峰面积A(mv．S)进行线性
回归。其回归方程在O．00l—O．04 mg·L．I浓度范同时．
A=200 273c．54．6(相关系数露m998)
浓度在伽|2—D．2 IIIg·p时，
^=292814C-3367．1(相关系数尺=0．992)
结果表明在O舶l加．2 n堵·L-l浓度范围内，C与A
的回归方程线性良好。
2．2回收率试验
移液管分别移取适量的1．0 mg·一的林丹储备
液至209土壤、20 g研磨好的鱼样和20mL水中，进
行添加回收试验。结果表明，林丹在鱼体中的添加浓
度0．05一O．20 mg-k gll时，回收率为95．3％一99．9％，相
对标准偏差<2．16％；在水中的添加浓度为0．01一O．10
mg·L-’时．回收率为97．3％一99．4％，相对标准偏差<
2．34％；在土壤中的添加浓度为O．Ol～0．10 mg·kg。时．
回收率为87．0％一97．9％，相对标准偏差<3．90％。
仪器最小检出量为l×10“49，林丹在水中最小检
出浓度为0．000 1 mg·一，在土壤与鱼体中最低检出
浓度均为O．000 5 mg·kg-l。
2．3林丹土壤降解性
林丹在红壤中的降解动态见图l。林丹在江西红
壤、太湖水稻土、东北黑土中的降解半衰期分别为
68．6、40．3 d和36．9 d；其降解速率以从小至大的次序
嚆蛙姜
()．14 L ：=：：=：=。：=：=． ·Pnl39k—o
“鼍L盲i滓
为汀西红壤<太湖水稻土><东北黑土。>太湖水稻土>江西红壤。林
丹在有机质含量高的东北黑土中降解快于有机质含
量稍低的太湖水稻土，在江西红壤中降解最慢。说明
其降解性与土壤有机质含量有明显的相关性。
2．4林丹水解作用
由图2可知．25℃时pH5与pH7缓冲溶液中，林
丹未发生明显的水解，其水解半衰期约为2 3lO d和
l 386 d；而在pH9条件下，水解半衰期为28．1 d。说明
酸碱度对林丹的水解速率有明显影响．pH为5—7时，
水解很慢，当pH增至9时．水解速率快速增加。50℃
时，林丹在pH5、pH7、pH9条件下的水解半衰期分别
为330、27．6、8．94d。碱性条件下水解最快．酸件条件
下最为稳定，林丹的水解机理与硫丹相同””。温度对
林丹的水解速率有显著影响，50℃时水解速率约为
25℃时的3—52倍．温度增加水解速率明显加快，符
合阿伦尼乌斯定律阎。
2．5林丹光解作用
大多数农药在水中的光解动态可用一级动力学
方程描述：
，=coe★
武中：y为农药浓度(mg·kg。)’c0为初始浓度(mg·
kg-I)．女为光解速率(p)，z为降解时间(h)。
林丹在人工光源氙灯下的光化学降解特性见图
3。将林丹的光解残留量勺降解时间按照上式进行拟
合，相关系数月=0．996，说明林丹光解遵从一级动力
学过程。林丹光解速率为O．043 9 h．I，按照#．Fln2膳
计算出林丹在氙灯下的光解半衰期为15．7 h。由林丹
结构式可知，林丹并不含有能吸收光的发色团。无论
万方数据
第30卷第9期农业环境科学学报1845
■
k
划
烬牲
_莲f
时问，d
0 pH5●pH7△pH9
图2林丹在不同温度与酸度下的水解曲线
FigI】re 2 HydmIysjsdyn栅jcs“ljndane atthe di髓陀nt
temperature and acidiIy
时间，d
围3林丹在水中的光解
FigLI陀3 P}Iotolysis dy“砌ics oflindane in water
是在空气中或在水中、土壤中，在无催化剂时都不会
发生直接的光解，故林丹具有极强的光化学稳定
性I”1。
2．6林丹快速生物降解性
含有林丹的试验培养基中接种少量的混合微生
物，保持受试物林丹溶液完全充满密闭瓶，在黑暗恒
温下28 d，生物降解性见图4。试验进行到第14d时．
林丹生物降解率为2．27％，到第28 d试验结束时，生
时间，d
圈4林丹快速生物降解动态曲线
Figu冲4 Ready biodegradalion dyna“cB“lind帅e
物降解率为5．30％，说明林丹属难生物降解农药Il∞。
2．7林丹对鱼的急性毒性
试验期间，试验溶液中溶解氧始终保持在7．7—9．O
mg·L-1，pH为6．7。斑马鱼对重铬酸钾24 h的Lc50为
258 mg·L_l。斑马鱼接触林丹后，低浓度组(O．00l、
0．002、0．005 mg·L-J)游动速度加快，2～3 h后恢复正
常，高浓度组(0．01、0．02、0．03、0．05 mg·一)拼命掉头、
侧翻、腹部肿胀发白、腮部充血、l h后有死亡发生。林
丹对斑马鱼96 h—L￡∞为4．22斗g·L_l，其95％置信限
为2．56西．94|Lg·L_1，说明林丹对鱼类属于剧毒农药“。
2．8林丹在鱼体内的富集
试验期间，鱼体中林丹的浓度变化见图5。生物
富集系数(BcF)是指受试物林丹在鱼体或其特殊组
织中的浓度(c，，以mg·k94表示)与周围介质中受试
物浓度(G，mg·L_’)之比，即口c，_O，G。林丹在金鱼
体内生物富集系数变化见图6。试验进行20—25 d
时，林丹在鱼体内浓度达到稳定，即日c，为1 057；25
d后，Bc，值开始下降，此时鱼体自身的代谢速率开
始大于富集速率。综上可知，林丹在鱼体内的曰cb
1 000，说明生物富集性较强。
k l
÷
{
恻
搓灶
鬣
丑
蛙
捌
时问，d
图5林丹在金鱼体中的浓度变化
FigIlre 5 ne concenhIionhnds oflind粕ei“90ldli8h
，1．芋、趟柽雌《 枣、瓣驻篷霸刊
．．1．芋、型蛏雉《
万方数据
刘济宁等：林丹环境安全性评价研究2011年9月
l
l
时间，d
图6金鱼对林丹的生物富集作用
FigIlre 6-nle bioe∞centration e眠t 0f lindane to 90L盛sh
3结论
林丹在江西红壤、太湖水稻土、东北黑土等土壤
中的降解半衰期为36．9—68．6 d，土壤中有机质含量越
高，降解越快。
林丹的水解半衰期为8．94～2 3lO d，对光稳定，难
以快速生物降解，加热和碱性条件有助于林丹水解。
林丹对环境生物具有较高的毒性及生物富集性，
其对斑马鱼的96 h—LC卯为4．22¨g·L-1，且在金鱼体
内的Bcj哆l 000。
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