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二维与三维电极法处理苯酚废水试验研究

文档作者：闰肖茹王建中张萍孙浩李国婉文档来源：西北师范大学地理与环境科学学院		点击数：	更新时间： 2024年07月07日
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上一篇：芬顿氧化法处理含金刚烷胺废水

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2010年第6期(总第63期)
矽痧红；夏与芋钍
SHANXI ENERGY AND CONSERVATION 2010年12月
环境保护：!
二维与三维电极法处理苯酚废水试验研究
闰肖茹， 王建中， 张萍， 孙浩， 李国婉
(西北师范大学地理与环境科学学院，甘肃兰州730070)
摘要： 以苯酚模拟废水为研究对象，对pH值、电解电压、电解质浓度、电解时间进行L16(44)正交试验，确定电催化氧
化法处理苯酚废水的最佳反应条件为：pH值为6，电解电压为9 V，电解质浓度为20 g／L，电解时间为120 min。在此基础
上。确定三维电极法最佳活性炭投加量为150 g／L，通过试验得出，在一定时间下，三维电极法废水处理效果明显优于二维
电板法。
关键词： 电催化氧化法；三维电极法；苯酚降解率
中图分类号：X703 文献标识码： A 文章编号： 1674—3997一(2010)06—0062—03
Experimental Study on the pHenol Wastewater by Two-Dimensional
and Three Dimensional Electrode Process
YAN Xiao-ru， WANG Jian-zhong， ZHANG Ping， SUN Hao，LI Guo-wan
(College of Geography and Environmental Science，Northwest Normal University，Lanzhou 730070，Gansu，China)
Abstract：Take the phenol simulation waste water as the object of study，pH value，electrolysis voltage，electrolyte density，the
electrolysis time wcrc studied by LI 6(44)orthogonal test．The electrocatalysis OXO—proce2．s law processing phenol waste watcr’s
optimum response condition is：the pH value is 6，the electrolysis voltage is 9V，supports the electrolyte density is 209／1。，the
electrolysis time is 120 min．Based on this，determined that the three dimensional electrode process best activated charcoal throws
the increment is 1 50 g／L．Under certain time．the three dimensional electrode law wastewater disposal effect surpasses the tWO--
dimensional electrcxte law obviously．
Key words：electrocatalysis oxo-proeess；three dimensional electrode process；phenol degeneration rate
0 引言
随着工业的高速发展，环境污染问题越来越严峻。
特别足有机合成工业的发展使得大量人工合成有机物
不断出现。这类有机污染物除了具有一般有机物共同
的特性外，还具有分子量大、结构复杂、化学性质稳定、
埘生命体有毒害、小易被生物降解等特点¨_3J。以苯酚
废水为例，酚类化合物作为化工原料或中间体，在炼
油、焦化、医药、印染、橡胶等工业生产中广泛应用，都
会产生含酚废水。含有苯酚的废水，不经处理任意排
放就会对人体、水体及鱼体造成严苇危害¨J。因此，如
何有效地处理酚类等难降解有机物废水，已成为水处
理技术研究的重要课题。
由Hoigne提出的高级氧化技术足近年来处理难降
解有机物的研究热点【5 J。高级氧化技术中的电催化氧
化法因其反应条件温和、操作简单、设备易得、无二次
污染等优点，具有更多的优势。但足，单独采川电催化
氧化法和电．Fenton法存在处理效率低、能耗高的弊
端。由Backhurst等提出的i维电极法，具有降解彻
底、效率高、能耗低等优点⋯6。因此，有必要研究电催
收稿日期：2(J10．09—29
第一作者简介：闰肖茹，1986年生，女，山西晋城人，2007年毕
业于山西师范大学地理科学专业，在读硕士研究生。
·62·
化氧化法与鼍维电极联用的技术，考察其处理效果，为
实际运用提供参考。
l 试验部分
1．1 试剂
苯酚，Na2S04，NH4C1，NH3，K3[Fe(CN)6]，4一氨基
安替比林，NaOH和H2S04，均为分析纯。
1．2 仪器
HB 17301 SL型直流稳压电源，HJ．3型数码恒温
磁力搅拌器，BS 124 s型电子分析天平，Mettler Toledo
320 pH Meter酸度汁(pH计)，DHG一9240A型电热恒
温鼓风干燥箱，ACO一001型小型空气泉，722S型分光
光度计，等。
1．3分析方法
溶液中笨酚的含量采用4一氨基安替比林比色法测定。
测定原理为酚类化合物pH=10．0±0．2的介质
中，用K3[Fe(CN)。]作氧化剂，与4一氨基安替比林反应，
生成红色的吲哚酚安替比林染料，其水溶液在510 nnl波
长处有最大吸收。
测定步骤为向电解槽中加入配制好的300 mg／L
苯酚模拟废水溶液300 mL，然后加入NaOH或者
H2S()4调节溶液的pH值，加入Na2黜凋节溶液的电导
率。电解一定时间后，取样，过滤，分别取滤液0．2 mL
万方数据
2010年第6期闰肖茹，等：_维与三维电极法处理苯酚废水试验研究20lO年12月
和0．2 mL去离子水(作为空白样作参比溶液)于25 mL
容量瓶中，然后，各加入0．25 mL 1"Ⅵ-13缓冲溶液，0．5 mL
2％的4一氨基安替比林溶液，混匀。再加入8％K，[Fe
(CN)。]溶液0．5 mL，再彻底混匀。最后补加去离子水
至25 mL，放置10 min后，于510 nm处在722型分光
光度计上测定。
2试验结果与讨论
2．1 正交试验
在对电催化氧化法处理苯酚废水进行初步试验的
基础卜，参考相关文献资料，综合考虑各种因素设计了
以苯酚废水pH值、电解电压、支持电解质(Na2SO。)浓
度、电解时间为变鼍的四因素四水平的正交试验。电
催化氧化法处理苯酚废水的正交试验结果及分析列于
表1和表2中。
表l 电催化氧化法正交试验结果
电解电压Na2S()4浓度电解时间苯酚降解率
试验序号pH值
V g／l， mIn ％
l 3 3 l() 30 16．3
2 3 6 15 60 37．8
3 3 9 20 90 73．5
4 3 12 25 120 77，6
5 6 3 15 120 46．9
6 6 6 10 9() 47．8
7 6 9 25 60 74．8
8 6 12 20 30 47．6
9 9 3 20 6() 23．5
“) 9 6 25 30 25．6
ll 9 9 10 120 69．6
12 9 12 15 90 68．2
13 12 3 25 90 27．4
14 12 6 20 120 63．8
15 12 9 15 30 34．5
16 12 12 10 60 50．4
表2正交试验结果分析
项别pH值电解电压Na2S()4浓度电解时间
Kl 205．20 114．10 184．10 124．()(J
K2 217．1() 175．【J(J 187．40 186．50
Kj 187．20 252．40 208．40 216．90
KJ 176．1() 243．8《) 2(15．2() 257．90
K5 51．30 28．53 46．03 31．00
K6 54．28 43．75 46．85 46．63
K， 46．80 63．10 52．10 54．23
KM 44．03 60．95 51．30 64．48
R 41．Of) 138．30 24．30 133．90
注：Kl，K二，K 3，K4分别代表任一影响因素，不同水平所对应
的试验结果之和，K5，K6，K 7，K8分别代表任一影响因素某
一水平所得试验结果的算术平均值，R代表极差，是任一影
响因素Kl，K 2，K 3。K4中最大值和最小值的差值。
从表2町以看出，电催化氧化法处理苯酚废水试
验中，影响因素作用大小的次序为电解电压>电解时
间>pFI值>支持电解质浓度。正交试验结果表明，电
催化氧化体系中，试验影响因素的最优条件为pH值为
6，电解电压为9 V，支持电解质浓度为20 g／L，电解时
间为120 min。
2．2 因素水平变化趋势图分析
溶液pH值的变化不但能使有些氧化还原反应的
电位发生移动，而且会政变电极表面的荷电性质，从而
影响有机物在电极表面的吸附和反应活性。由图1町
以看出，当溶液pH值为6时，即苯酚溶液的pH值不经
调节时，苯酚的降解率最大；在酸性或碱性条件下，苯
酚降解率下降；但是，在酸性条件下苯酚降解率略高于
碱性条件下。分析其原冈可能足酸性条件F，苯酚氧
化产生的C02从溶液中逸出；碱性体系中CO：会发生
反应生成C03-2和HCO～，导致溶液体系的碳酸化。
而电催化氧化体系中产乍的强氧化剂·oH与HCO～，
Co，2的反应速度比与有机物反应的速度快得多，使得
大量的·OH被产生的HCO一，C03—2消耗。因此，与酸
性条件下相比，碱性条件下去除率下降，故应选择最佳
pH值为6。
誉60
脚40
琏20
造0
3 6
pH值
9 12
图1 pH值对降解率的影响
电压是电解反应进行的基础，其大小直接影响着
电解反应的速率和催化效率。由图2町以看出随着电
压逐渐升高，苯酚降解率总体旱明显上升趋势。电压
从3 V增加到9 V的过程中，降解率明显上升；但电压
从9 V升到12 v的过程中，降解率却略微下降。分析
其原因可能是电压增大，即发生电化学氧化还原反应
的电位差增大，于是处理效果提高。但随电压的进一
步升高，导电粒子上水的电解等副反应加剧，同时产生
的大量气泡，使得污染物在电极上或导电粒子上不能
很好地吸附，使得处理效率大大降低。I—J时，当对体系
施加较高的电压时，会增加短路电流和旁路电流的产
生，增大能耗，降低反应的能量效率，故选择最佳电解
电压为9 V。
7
6
誉
喜5
婆4
世3
2
电解电压u／v
图2电解电压对降解率的影响
从理论七讲，溶液中电解质浓度越大，电导率越
大，电流随之增大，进而电解速率也越大。从图3可以
看出随着电解质浓度的增加，苯酚的降解率缓慢上升，
·63 ·
万方数据
2010年第6期矽参红iil与予钍
当电解质浓度达到～定值时(20 g／L)，继续增加电解
质的浓度，降解率不再升高，甚至有略微的下降。分析
其原因可能是初始反应电流随着电解质浓度的增加而
增加．因此，增加电解质的浓度，可以提高苯酚的降解
率。同时，电化学过程中电解质也可能会参与产生复
杂的电化学反应，对Na2S04来说有·SO 4+-OH—
HSO一，所以，电解质浓度达到一定值后，继续增加，反
而会消耗体系中·OH，影响苯酚的降解率。此外，增加
电解质的浓度既增加了操作费用，又增加了电解质对
水的污染，故选择最佳电解质浓度为20 g／L。
誉6
谆4
萎z
电解质浓度／g·L
图3 电解质浓度对降解率的影响
从图4町以看出苯酚降解率随着电解时间的增加
呈明显上升趋势。其原因可能是随着反应时间的增
加，电极表面的反应物越来越多，同时，体系中产生的
氧化性物质，如，·oH的量也随时间的增长而增多，所
以被氧化分解有机物的量会越来越多。另外，随着降
解过程的进行，中间产物的竞争反应增多，上升趋势会
减缓，曲线趋于平缓，故最佳反应时间选择120 min。
70
60
薯
；50
琏40
逝
30
10
l 8
镣6
耋。
2
0
t／min
图5 活性炭投加量对降解率的影响
由图5可以看出，随着活性炭颗粒投加量的增加，
·64·
苯酚废水降解率先呈上升，后又呈现略微下降的趋势。
3组试验均60 min前降解率明显上升，60 min后上升
幅度减小，100 min后趋于平缓。分析其原因可能是随
着活性炭最的增大，，I：作电极数肇增加，在粒子电极表
面产牛的氧化物质增多；电极表面积同时也增加了，有
利于有机物在粒子电极表面的氧化降解，加快了苯酚
的降解速度。但是，当粒子增加到一定程度后，对电化
学反应起主要作用的悬浮态粒子不再发生很大的变
化，对苯酚去除率的影响逐渐减少，故该试验最佳活性
炭颗粒投加量为150 g／L。
2．4二维电极法与三维电极法处理效果对比试验
二维电极法(电催化氧化法)与三维电极法处埋苯
酚废水的结果见图6。试验条件为300 mL，0．3 g／L的
苯酚溶液，电解电压为9 V，pH=3，电解时间为
120 min(每20 min取1次样)，活性炭投加营分别为
150 g／L。
1
誊
、、
诗
姨
世
20 40 60 80 100 120 140
t／min
图6二维电极法与三维电极法处理效果对比
由图6可以看出，_二维电极法中前80 min降解率增
长较快，80 rain之后增长减缓。二维电极法前60 rain降
解率增长很快，且60 min时接近最高值，60 min之后
趋于平缓。三维电极法明显优于_二维电极法。三维电
极法20 rain时的降解率为65．6％，接近于电催化氧化
法80 min时的降解率67．8％。分析其原因可能是与
二维电极法相比，t维电极法有机地结合了表而催化，
氧化还原等多种降解过程，极大地增加了单位槽体积
的电极表面积，另外，由于粒子复极化，使得废水中的
有机物既叮遮阳极发生直接氧化降解又可通过阳极产
生的·OH间接氧化降解，还町在阴极产乍的H，()作用
下发牛氧化降解，从而提高r废水的降解率。因此，深
入研究三维电极法是很有必要的，通过对乏维电极的
研究可以使高级氧化技术更好地应J||于实际。
3 结语
a)正交设计试验电催化氧化法处理苯酚废水，试
验结果和极差分析表明，电解电压对苯酚降解率影响
最大，其次足电解时间，再次足pH值，最后是支持电解
质浓度。电催化氧化体系中试验影H向因素最优条件，pH
值为6，电解电压为9 V，支持电解质浓度为20 g／L，电解
时间为120 min；
b)在一定条件下，只考虑活性炭投加量的影响，t
维电极法处理苯酚废水的最佳活性炭投加量为150 g／L：
(下转第92页)
万方数据
2010年第6期矽多红；夏．与予钍2010年12月
水的处理及回用。对原有矿井水、生活污水处理设施进
行改扩建，对主要矿井的矿井水进行深度处理，新建矿
井配套建设生活污水和矿井水处理设施，到目前为止，
已经完成或进入调试阶段的工程有新柳矿、新峪矿、化
工公司、双柳矿、贺西矿、中兴矿、河东矿、紫金矿的生
活污水处理工程，新峪矿、紫金矿、新柳矿、新阳矿、贺
西矿、双柳矿、中兴矿的矿井水处理工程；现在，正建设
的丁程项目有河东矿矿井水处理、曙光矿生活污水改
造工程、新阳矿生活污水改造．亡程、宜兴矿矿井水和生
活污水处理工程。洗煤厂投资0．1×108元将煤泥沉淀
池改造为煤泥[Ⅱl收系统，将煤泥中的精煤再回收，回收
率达到25％以上。这项技术在全山西焦煤尚属首例，
收到-r良好的经济效益和社会效益。新阳矿采用“三
下采煤”矸石充填采空区，减少了矸石的排放；紫金煤
业公司采取有效措施对矸石山进行治理，一方面在矿
井乍产建设过程中不断改进生产工艺，尽量减少矿业
废弃物的产生量和贮存量，另一方面按照全面规划整
治方案，开展筑坝、植树造林等环境保护工作；新峪矿
投资200×104元对20世纪80年代遗留下来的矸石山
和垃圾厂采用泥沙浇注、黄士分层覆盖的方式，进行彻
底治理，并栽植桧松、刺槐树莳5 000余株，通过植被绿
化实现了矸石山无着火现象，有效控制了S0，的污染，
被山西省煤炭系统评为“绿化先进单位”。经过努力，
2005年C01)排放量420 t，2009年COD排放量217 t，
COD削减了48％。
3抓住资源整合契机确保企业长远发展
从20世纪90年代末中国煤炭市场陷入困境的那
一刻起，汾西矿业集团就开始了艰辛的二次创业。在
极为困难的情况下，先后兼并重组r贺西、双柳、中兴
等煤矿，使企业迈上了新的发展道路。在搞好现有资
源节约刑、环境友好型氽、肛建没的同时，又积极抢抓机
遇，大规模开展r资源整合和煤矿重组L=作，先后对55
(上接第64页)
c)在一定条件下，三维电极法揣理苯酚废水效果
明显优于二维电极法。
参考文献：
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·92·
座小煤矿进行整合，作为整合主体保留形成了25座新
矿井，整合后井田面积266．49 krn2，储量24．95×108 t，
整合矿井产能将达3 090 x 104 t。资源占有进一步扩
大，企业规模迅速扩张，跨越发展基石已经奠定。目
前，汾西矿业集团正在对资源整合重组的25座矿井进
行规划设计，优先发展煤炭相关产业，逐步构建“煤、
电、焦、化、贸”五大主导产业格局，大力扩张新产业外
延和规模实力，力争从起步开始就按照资源节约型、环
境友好煤炭企业的要求，形成产业循环、综合利用、配
套合理、产品竞争力强、配套服务完善的工业园区，实
现企业的绿色发展、清洁发展、安全发展。现在，汾西
矿业集团公司正在制定企业中长期发展规划，到“十二
五”末，汾西矿业集团全力描绘“平安汾西、富康汾西、
绿色汾西、开放汾西、文化汾西、和谐汾西”的新蓝图，
原煤产量将达到6 000×104 t，精煤入洗能力也将达到
0．6×108 t的“双六千万吨”的奋斗目标，他们把建设
“绿色汾西”放在了重要位置，可见他们对环保与节能
工作的如此高度重视。
“潮平两岸阔，风正一帆悬”。目前，山西焦煤汾两
矿业集团正在按照安全发展、转型发展、跨越发展、和
谐发展的要求，未来5年～10年采取多渠道在交城、孝
义、两渡、宁武、左权规划建设五大经济循环jJ=业园区，
循环经济非煤销售收入达到180×108 t，大力发展以
“绿色环保、节能减排”为核心的低碳经济运行模式，淘
汰一批落后耗能的工艺、没备和产品，提升改造一批技
术装备和生产工艺项目。以人为本，高度重视解决矿
区环境发展／f：平衡问题，巩固和提高老矿区环境治理
成效，加快新建矿井和资源整合矿井环境改造步伐，增
加矿区绿化、硬化、亮化、美化投入，逐步实现生态园林
型矿区目标，伞力打造环境友好型、资源节约璎的新汾
西，为把山西焦煤汾西矿业集团建设成为中国最大的
炼焦煤生产加，L示范基地而努力奋斗!
(闰兆平杨永)
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(责任校对：李妍彬)

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