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敞开式离子化质谱在食品安全快速筛查中的应用

文档作者：马雯, 栗则, 白玉, 刘虎威文档来源：北京大学化学与分子工程学院		点击数：	更新时间： 2023年01月29日
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第6 卷第12 期 食品安全质量检测学报 Vol.6 No.12
2015 年12 月 Journal of Food Safety and Quality Dec. , 2015
基金项目:国家自然科学基金项目(21275012)、国家重大科学仪器设备开发专项(2013YQ510391)
Fund: Supported by the National Natural Science Foundation of China (21275012) and the Ministry of Science and Technology (2013YQ510391)
*通讯作者:刘虎威, 博士, 教授, 主要研究方向为色谱质谱分析。E-mail: hwliu@pku.edu.cn
*Corresponding author: LIU Hu-Wei, Ph.D., Professor, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871,
China.E-mail: hwliu@pku.edu.cn
敞开式离子化质谱在食品安全快速筛查中的应用
马 雯, 栗 则, 白 玉, 刘虎威*
(北京大学化学与分子工程学院, 北京100871)
摘要: 敞开式离子化质谱(ambient mass spectrometry, AMS)是一种能在大气压环境中对样品进行解吸并
离子化, 从而获得样品表面信息的新型质谱技术。由于其具有快速、原位、实时分析等优势, 近年来被
广泛应用于食品安全快速筛查领域。本文从霉菌毒素类物质的检测, 食品中非法添加物的快速筛查, 食
品本身有毒有害物质的鉴定, 食品质量监控, 食品组成成分分析和监测食品中的化学反应六个方面, 综
述了以实时直接分析(direct analysis in real time, DART)离子化技术为主的AMS 技术在食品安全分析领域
的应用。
关键词: 敞开式离子化质谱; 实时直接分析; 食品安全; 快速筛查
Applications of ambient mass spectrometry for rapid screening in food safety
MA Wen, LI Ze, BAI Yu, LIU Hu-Wei*
(College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, China)
ABSTRACT: Ambient mass spectrometry(AMS) is a kind of new techniquesthat performs under atmospheric
pressure environment, allowing the analysis of sample surfaces. Due to the advantages such as high throughput,
real time analysis in situ, no solvent waste, it is widely applied in the rapid screening of food safety. This
review presented the applications of ambient mass spectrometry(especially direct analysis in real time) for rapid
screening in food safety,including the analysis of mycotoxins, illegal additives, toxic and harmful substances,
quality control, food components, and the chemical reactions in food.
KEY WORDS:ambient mass spectrometry; direct analysis in real time; food safety; rapid screening
1 引 言
敞开式离子化质谱(ambient mass spectrometry, AMS)
是一种能在大气压环境中对样品进行解吸并离子化, 从而
获得样品表面信息的新型质谱技术。这种质谱技术的最大
优点是无需或只需简单的样品前处理过程, 从而大大缩短
分析时间, 实现了高通量分析。由于解吸方式和离子化机
理的不同, 目前已经报道了超过30 种AMS 技术, 例如解
吸电喷雾离子源(desorption electrospray ionization, DESI)[1]、
实时直接分析离子源(direct analysis in real time, DART)[2]、
介质阻挡放电离子源(dielectric barrier discharge ionization,
DBDI)[3]、大气压解吸光电离源(desorption atmospheric
pressure photoionization, DAPPI)[4]等。目前, AMS 技术已被
广泛应用于食品安全筛查[5]、爆炸物监测[6]、司法鉴定[7]、
化学反应监控[8]、生物分子及代谢物表征[9]等领域。由于
仪器的商品化, DART 和DESI 的应用尤其广泛。本文重点
介绍以DART 技术为主的AMS 技术在食品安全快速筛查
中的应用(见图1)。4696 食品安全质量检测学报 第6 卷
图1AMS 技术在食品安全快速筛查中的应用
Fig.1Applications of ambient mass spectrometry for rapid screening in food safety
2 霉菌毒素类物质的检测
黄曲霉素是霉菌毒素中毒性最大的一类毒素, 存在
于土壤和各类坚果中, 特别容易污染花生、玉米等粮油食
品, 它的危害性在于对人及动物肝脏组织有破坏作用, 严
重时可导致肝癌甚至死亡。Busman 等[10]利用DART 离子
源结合高分辨质谱(mass spectrometry, MS)对玉米中的黄
曲霉毒素AFB1 进行快速筛查。利用13C 标记的内标物可实
现对AFB1 的定量分析, 在4~1000 μg/kg 范围内呈现线性
响应。随后, 他们又用同样的方法对牛奶中的黄曲霉毒素
AFM1 进行定性定量分析[11]。AFM1 是AFB1 在动物体内的
代谢产物, AFB1 在奶牛体内会有部分转化为AFM1 并分泌
到牛奶中。该方法的定量限为0.1μg/kg, 低于美国联邦政
府规定的人类消费的牛奶中AFM1 含量不超过0.5μg/kg 的
标准。此外, 还有人利用DART 离子源结合轨道阱高分辨
MS 对小麦玉米中玉米赤霉烯酮等毒素[12]和八角茴香中莽
草毒素[13]进行了鉴定。除了DART 之外, DESI 离子源结合
离子阱MS 也可实现对玉米粒中伏马菌素B1 的分析[14]。
3 食品药品中非法添加物的快速筛查
食品当中的非法添加严重危害人们的健康。2008 年,
一些违法商家将化工用原料三聚氰胺(melamine, MEL)添
加到婴幼儿奶粉中, 导致食用该奶粉的很多婴儿被查出肾
结石。而在2012 年9 月, 新西兰恒天然集团被查出奶粉中
含有二聚氰胺(dicyandiamine, DCD)物质。Vaclavik 等[15]利
用DART 离子源结合四极杆飞行时间质谱(quadrupole
time-of-flight mass spectrometry, Q-TOF MS)对奶粉及炼乳、
乳酪等奶制品中的MEL 和三聚氰酸进行筛查, 检出限分
别为170 μg/kg 和450 μg/kg, 远低于美国食品与药物管理
局(US Food and Drug Administration, FDA)以及欧盟规定的
2.5 mg/kg 的安全限值。同样利用DART 离子源结合Q-TOF
MS/MS, Zhang 等[16]对奶粉中的DCD 进行定性和定量分析,
提供了一种快速检出奶粉中DCD 的有效方法。Yang 等[17]
则利用大气压解吸化学电离质谱(DAPCI-MS)对牛奶中的
MEL 进行检测。质子化MEL 的碎片离子(m/z=85)的强度
与牛奶中MEL 含量正相关, 线性范围达5 个数量级, 检出
限则低至3.4×10-15 g/mm2, 并且每个样品分析仅需几秒钟,
大大缩短了分析时间。Liu 课题组[18]用DART 结合Q-TOF
MS/MS 对市售辣椒粉中的4 种苏丹染料进行了快速筛查。
对DART-MS 的工作气类型、温度、DART 孔口与质谱入
口距离和样品移动速度进行系统优化, 通过简单的己烷萃
取后, 直接利用熔融玻璃管进样器(商品名Dip it)蘸取己烷
萃取液进行分析。4 种染料在甲醇中的检出限为80~100
ng/mL 不等。该方法简便快速(15 min)并拥有良好的线性(r2
＞0.99)、重现性(n=6, RSD＜15%)和回收率(88%~116%),
适用于食品中苏丹染料的快速筛查。同样针对苏丹染料,
Chen 等[19]和Taverna 等[20]分别利用DESI-MS2 和纸喷雾
MS 进行分析, 检出限分别为0.01~1.0 pg/mm2 和1 μg/g。
在药品检测方面, Liu 课题组[21]利用DART-MS 对中药降糖
类保健药中非法添加的西药进行了快速筛查。通过用甲醇:
水(1:1, V:V)对中药保健品进行萃取, 之后直接进行DART
分析, 可实现对7 种非法添加成分(格列齐特、格列甲嗪、
二甲双胍、那格列奈、罗格列酮、格列本脲和格列喹酮)

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