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纳米技术在挥发性有机废气处理中的应用研究

文档作者：陈光平，魏焕奇文档来源：贵州省煤矿设计研究院		点击数：	更新时间： 2022年04月11日
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化学工程师
Chemical Engineer 2014年第09期
文章编号：1002—1 124{2014)09一oo44—05
每 ·：·：：
纳米技术在挥发性有机废气
处理中的应用研究
陈光平，魏焕奇
(贵州省煤矿设计研究院。贵州贵阳550025)
摘要：在简要介绍了纳米技术、纳米材料以及VOCs处理技术的基础上，概述了纳米技术在VOCs处理
中应用方向，重点综述了近年来纳米光催化技术、纳米热催化技术、纳米吸附技术和纳米综合处理技术在
VOCs处理中的应用研究进展，并指出了今后应着重研究的几个方面，旨在促进其相关研究的发展。
关键词：纳米技术；VOCs处理；纳米光催化技术；纳米热催化技术；纳米吸附技术
中图分类号：X511；X701．7；TB383 文献标识码：A
Study Oil the application of nanotechnology in volatile organic compounds treatment
CHEN Guang-ping，WEI Huan-qi
(Guizhou Coal Mine Design＆Research Institute，Guiyang 550025，China)
Abstract：Based on nanotechnology．nano-materials and the VOCs treatment technology are briefly intro—
duced，the application direction of nanotechnology in the VOCs treatment are summarized，and the research
progress of nanotechnology application in the VOCs treatment in recent years are emphatically reviewed．the nanotechnology
include nano—photocatalysis technology，nano-thermocatalysis technology，nano-absorption technology
and nano-materials comprehensive treatment technology ．Several aspects which future research should focus on are
pointed out，in order to promote the development in the relevant research fields．
Key words：nanotechnology；the VOCs treatment；nano—photocatalysis technology；nano-thermocatalysis technology；
nano—absorption technology
挥发性有机废气(VOCs)是石化、交通运输、制
药、印刷、造纸、纺织、涂料装饰、表面防腐和金属电
镀等行业排放的最常见的一类污染物，包括低沸点
的烃类、卤代烃类、醇类、酮类、醛类、醚类、酸类等。
该类污染物的肆意排放不仅会造成极大的资源浪
费，还会造成严重的环境污染。VOCs的危害主要表
现在两方面：(1)VOCs大多具有毒性，部分已被列
为致癌物质，如甲醛、氯乙烯、苯、多环芳烃等，对人
类健康和动植物生长造成很大的危害；(2)VOCs可
破坏大气臭氧层，产生光化学烟雾及导致大气酸性
化。VOCs的回收与处理越来越受到各国的重视，许
多发达国家都颁布了相应的法令以限制VOCs的排
放，已成为大气污染控制中的一个热点}l1。当前，我
国大气污染形势严峻，大气环境问题日益突出，损
害公众身体健康，影响社会和谐稳定，为切实改善
空气质量，政府相继颁布了一系歹J的政策，将VOCs
治理提升到了一个新的高度，也成为我国今后应重
收稿日期：2014—07—17
作者简介：陈光平(1985一)，男，硕士，主要从事环境保护方面的工作。
点发展的研究课题之一。传统VOCs处理技术[2】在
处理效率、能耗、物耗、操作管理等方面存在许多缺
点，亟待改进。近些年来崛起的新技术——纳米技
术，在工业生产、生物医药、日常生活和环境保护等
方面的已经展示了良好的应用前景【31 1，并有望解
决传统VOCs处理技术存在的问题。
1 纳米技术与纳米材料
纳米技术是指在纳米(1～100nm)尺度范围内，
研究电子、原子和分子内在规律及特征，并用于制
造各种物质的一门崭新的综合性科学技术。纳米技
术包括纳米结构和纳米材料两部分，纳米结构是指
在纳米尺度上构架功能性结构，纳米材料是指在三
维空间中至少有一维处于纳米量级或由它们作为
基本单元构成的材料，按其结构可分为零维材料、
一维材料、二维材料和基于以上低维材料所构成的
复合材料，按其物理形态也可分为纳米微粒、纳米
纤维、纳米膜、纳米块体。
纳米材料由于结构上的特殊性和处于热力学
2014年第o9期 陈光平等：纳米技术在挥发性有机废气处理中的应用研究 45
上极不稳定的状态，导致了它具有如下5种特异效
应【 1：小尺寸效应、表面与界面效应、量子尺寸效应、
宏观量子隧道效应、介电限域效应，其中前两种效
应是纳米材料在VOCs处理净化方面应用的主要依
据。这使得纳米材料具有辐射、吸收、催化、吸附等
奇特的性能，从而在许多方面有着广阔的应用前
景。
2 有机废气处理技术
VOCs处理技术大体上可分为回收和消除技术
两大类。回收技术主要包括吸附法、吸收法、冷凝法
和膜分离法等物理方法，消除技术主要包括燃烧
法、生物法、低温等离子体法和催化氧化法等生物、
化学方法【51。
将纳米技术和纳米材料应用到空气污染防治，
特别是VOCs治理中，极大的丰富了VOCs处理技
术。单从材料选择来看，纳米材料在VOCs中的应用
主要包括以下两个方面：(1)通过纳米技术对普通催
化剂、吸附剂、膜等固体材料的改良，制备成相应的
纳米级材料，如纳米活性炭、纳米膜、纳米稀土催化
剂等；(2)引入新型纳米材料，如纳米TiO 半导体、
碳纳米管等。而从处理过程来看，纳米技术在VOCs
中的应用可分为物理回收过程和化学消除过程。所
谓物理过程是通过纳米材料的小尺寸效应使其比
表面积增大产生的高效吸附和阻隔作用来分离
VOCs，主要包括纳米吸附、纳米膜分离等；化学过程
则是通过纳米材料中处于分立的量子化能级中电
子的波动性带来的特异性催化和光催化性质、强氧
化还原性质，并通过纳米材料的表面与界面效应使
其表面活性增强、比表面积和表面自由能增大，促
进其表面的催化氧化反应来降篇VOCs，主要包括
纳米光催化、纳米热催化(也称纳米催化燃烧)等。
5 纳米技术在VOCs处理中的应用
研究
3．1 纳米光催化的应用研究
纳米光催化是指在一定波长光照下，光催化剂
的纳米粒子受激发生成电子一空穴，吸附在其表面
的O：俘获光生电子形成·O厂，而空穴将吸附在其表
面的OH一、H．20氧化成·OH自由基，·O2--和·OH有
很强的化学活性，可将吸附在光催化剂表面的
VOCs分解生成CO 和H：O等无机小分子。光催化
具有选择性，在常温常压下就可以反应，不产生二
次污染，操作简便，催化剂无毒、使用后可用物理和
化学方法再生后循环使用，对几乎所有污染物均具
净化能力等优点【们。
作为光催化剂的物质主要有半导体氧化物和
硫化物， 如TiO2、ZnO、FezO3、WO3、MgO、ZnS、CdS、
PbS等。其中，TiO 由于化学性质稳定、催化活性高、
抗光腐蚀、价廉且来源广泛等优点而成为目前最常
用的光催化剂之一。Bose等【 睬用溶胶凝胶法、浸渍
法制备了WO，一TiO 催化剂，并用于甲苯的光催化
降解，当辐照时间为30min时甲苯的降解率可达
100％。Hussain 在不同的温度下制备了TiO2纳
米颗粒，并用于乙烯的降解，当辐照时间为30rain
时乙烯的降解率达70％。TiO：纳米颗粒需要经过负
载成型才能实际使用，常见的载体有：SiO 、A1zO，、玻
璃、玻璃纤维、光导纤维、活性炭纤维、分子筛等。实
验结果表明，严格控制配方和焙烧工艺是制备纳米
TiO 的关键。然而，TiO 催化剂也有其缺陷，如光能
利用范围较窄，光生载流子的重新复合影响半导体
的光催化效率等，为此，许多学者通过金属离子掺
杂、复合半导体、贵金属沉积以及表面光敏化等手
段对TiO 修饰改性以提高其活性。
近年来，国内外有关光催化技术在VOCs处理
中的应用研究极多，如利用TiO：光催化降解有机废
气中的链烃、醇、醛、酮、芳香族有机物、含氯有机
物、含硫有机物、含氮有机物等的研究 ，也有室内
空气、汽车尾气等的光催化研究报道【m】，许多相关
产品也随之相继问世。日本在光催化空气净化研究
领域一直走在科技和市场的前沿，具有空气净化、
除气脱臭功能的光触媒空气净化器已经有了商业
化的产品。在国内，清华同方洁净技术有限公司和
宁波华光精密仪器有限公司研发的多种空气净化
器就运用到了纳米TiO 光催化技术，产品已投放市
场。北京工业大学与北京紫外光云科技有限公司新
近研制成功的一种纳米光催化涂料，能够有效分解
空气中的有害组分，无二次污染 】。李立清等在光
催化技术的基础上成功开发了无甲醛地板产品，实
验效果非常理想，已投入工业应用。
3．2 纳米热催化的应用研究
纳米热催化是指燃烧过程中借助纳米催化剂
降低反应的活化能，同时~VOCs富集在催化剂表
面以提高反应速率，使VOCs在较低温度下进行氧
化分解成CO：和H O。纳米催化剂不但继承了普通
催化剂的优点，而且显著提高了其催化活性、高温
热稳定性、抗中毒能力等，催化效果优越【 2-H】。
陈光平等：纳米技术在挥发性有机废气处理中的应用研究 2014年第09期
纳米热催化剂主要包括两类：(1)用贵金属(如Pt、
Pd、Ru、Rh、Au等)纳米粒子作为催化剂，它们对
c—H、C一0和C'C1键的断裂有着较高的活性，被广
泛应用于VOCs的催化燃烧。该类催化剂的催化活
性顺序一般为：Ru>Rh>Pd>Ir>Ptt 1，但不同的贵金
属纳米粒子还具有良好的选择性，如Pd被认为对
于甲烷的催化燃烧有着很高活性，而Pt则对于含碳
量较高的烃类有着更高的活性『l6 ；(2)用非贵金属
氧化物纳米粒子作为催化剂，Cu、Mn、Cr、Ce、Zr等
金属氧化物对VOCs的催化燃烧都具有良好的活
性，一些催化剂的活性甚至超过了贵金属催化剂fl 1。
该类催化剂还可以进一步分为单金属氧化物、混合
金属氧化物、尖晶石型氧化物以及钙钛矿型金属氧
化物等。
人们对贵金属纳米材料催化性能的研究起步
较早，同时研究的比较深入，研究方向多集中在反
应机理、助剂修饰、失活现象及载体的选择和负载
方法等方面。贵金属纳米粒子一般是负载到多孔性
载体上作催化剂，常用载体大致分为金属氧化物、
分子筛和其他特殊载体3类。对于负载型贵金属催
化剂，将贵金属负载在金属氧化物上形成复合物催
化剂是新的研究热点，Salvador Ord 6 fiez等f1’1研究
了Pt／ 一Al20 纳米晶体材料对苯和甲苯的催化燃
烧性能，实验表明苯和甲苯完全转化温度均在
200oC以下。低温催化剂日益引起研究者的关注，张
长斌等【l8】i苴过对TiO 负载贵金属催化剂的研究，结
果表明对甲醛的催化活性由高到低的依次为
Pt／TiO2>>Rh／TiO2>Pd／TiO2>Au／TiO2，其中Pt／TiO2展
示了极佳的催化氧化活性，在室温下就能完全催化
氧化甲醛。目前，对Au作活性组分的研究也很活
跃，Salvatore Scir 等[19】用共沉淀和沉淀沉积法制
备Au／CeO 催化剂分别对2一丙醇、甲醇以及甲苯
进行催化燃烧反应，发现Au对CeO 的催化性能具
有良好的促进作用，而这种作用取决于催化剂的制
备方法。
近年来，对过渡金属氧化物催化剂的研究越来
越多，探索用过渡金属氧化物材料催化燃烧VOCs
的研究一直是环境催化领域的研究热点。如Huang
等【∞1发现用共沉淀法制备的纳米级La。 CoO 钙
钛矿对于VOCs有很高的催化活性，L 。Sro．2CoO，的
催化能力比LaCoO。更强。陈敏等【 】用合成的
Ce—Mn一0系列纳米粉体材料与未经Ce—Mn一0粉体
涂层的催化剂对比研究，发现在相同Pd含量的催
化剂上，0．1％Pd／Ce0~Mn l OJ堇青石催化剂对甲
苯、丙酮和乙酸乙酯的完全氧化温度降低了40、5O、
IO0~C。Agnes Szegedi等【笠制备了钴负载在不同分子
筛上的纳米材料，考察了对甲苯降解效果的影响，
发现3种催化剂的吸附性能有高到低为：
Co／MCM41>Co／SiO2>Co／SBA一15。
3．3 纳米吸附的应用研究
由于纳米材料或纳米复合材料的特殊结构使
它具有优越的吸附性能，纳米吸附材料众多 1，如
纳米金属、纳米氧化物、碳纳米管、富勒烯等，部分
已用于VOCs净化处理。
随着炭材料制备技术的发展，已经能够大规模
制备比表面积在3000m2~cm 以上、平均孔径在纳
米级的纳米活性炭，其对特定气体具有突出的吸附
能力 1，从而推动了气体吸附技术的快速发展。活
性炭纤维(ACF)具有不规则的结构与纳米空间混合
的体系，具有比表面积大、微孔结构发达、吸脱附速
度快、吸附量大、再生能力强等特点，而用静电纺丝
+预氧化+炭化一活化处理等方法制备的纳米
ACF在苯吸附处理中有着比常规ACF更好的吸附
性能【引。也有学者将纳米微粒负载到ACF上制备成
纳米材料，通过对表面化学结构进行改性以增强
VOCs降解性能 1。
纳米分子筛的孔容积和孔隙率较大，其吸附性
能也很特别。Song等( 嗵过改进清液合成的方法制
备了纳米ZSM一5，并用于甲苯的吸附和脱附研究。
张佳佳等【签1采用气相色谱法研究了正丁烷和异丁
烷在ZSM一5分于筛和Y分子筛上的扩散性能。王
稚真也通过穿透曲线法与反相气相色谱法比较了
低硅NaY与其他5种常见沸石分子筛对不同VOCs
气体的吸附／脱附性能。由于纳米分子筛的强烈的
聚集特性，常作为载体材料制备成纳米分子筛催化
剂以催化氧化VOCs气体。
自从1985年富勒烯以及1991年碳纳米管被
发现以来，碳基纳米材料的研究开始引起人们的广
泛关注。富勒烯是一种闭合笼型的碳原子团簇，陈
才等【291通过富勒烯、Tenax GR、碳分子筛对比研究
发现，富勒烯作为VOCs吸附剂有其独特的优势，9
种mg·IJ． 级VOCs在富勒烯吸附管上的吸附突破
体积14．8～48．0L· ，吸附一热脱附回收率在86．5％
～ 123％之间。碳纳米管(CNTs)分为单壁碳纳米管
(SWNTs)和多壁碳纳米管(MWNTs)，具有比活性炭
更高的吸附效率【驯，可以作为许多气体的吸附剂，
比如NH。、NO 和col等。刘杰民等【。 研究了MWNTs
作为VOCs吸附剂的采样性能，实验结果表明碳纳
2014年第o9期 陈光平等：纳米技术在挥发性有机废气处理中的应用研究 47
米管对VOCs回收率高，比Tenax TA吸附剂更适于
采集大气中的VOCs。纳米碳纤维(CNFs)是在一定
条件下催化裂解气相碳氢化合物制备成的非连续
石墨纤维，可作为高效吸附剂【32】、催化剂【 1和催化
剂载体 1，但目前在VOCs处理中的研究较少。
3．4 纳米技术在其它VOCs处理技术中的
应用研究
此外，纳米技术在VOCs膜分离、等离子体降
解、生物降解【35】等方面已有所运用。在气体膜分离
方面，已有纳米膜分离应用的实例，而在VOCs净化
处理当中，纳米膜材料用于膜分离技术的报道较
少。Jeong等【 利用NaY沸石分子筛膜通过渗透蒸
发分离苯／环己烷和苯／正己烷，在378K时最大分
离因数分别为45和29，通量为0．007、0．05kg·(m2·
s-1 李邦民用制备了FAU分子筛膜应用在苯／环
己烷、苯／N：、二氯乙烷／N 工业上常见的混合物的
分离，也取得了良好的分离效果。大多数纳米膜作
为载体材料，制备成纳米膜负载型催化剂进行催化
降解 。在VOCs低温等离子体降解方面，竹涛等p8】
使用自制的纳米钛酸钡基介电材料作催化剂，利用
低温等离子体技术考察在不同电场强度、不同填料
情况下对净化甲苯废气去除效果，在镀有纳米催化
剂填料时去除甲苯效果最佳，降解率最高可达
95％ 。
3．5 纳米技术在VOCs综合处理技术中的
应用研究 、
综合处理技术主要是指将两个或两个以上处
理工艺有机结合，比如吸附一催化氧化技术、吸附一
蒸汽脱附一冷凝回收组合工艺等，这些综合处理技
术具有极强的针对性和互补性，处理效果优于单一
方法。纳米材料常常活跃在这些综合处理技术中。
例如在吸附一吸收方面，姜能座【 】用尼龙酸甲酯为
吸收剂，经超微雾化吸收乙酸乙酯或甲苯废气，结
合纳米技术采用纳米活性炭对尾气进行吸附净化，
实现零排放。在吸附一光催化协同技术方面，张妍
等【391开发了基于活性炭一纳米TiO 复合材料可降
解低浓度VOCs气体的空气净化器，该复合材料可
在太阳光下光解再生，净化器内部无需紫外光源。
在吸附一热催化协同技术方面，刘阳生等 1用纳米
MnO 颗粒负载于PAN基活性炭纤维表面获得
MnOJACF复合材料，该材料在室温下可以将甲苯氧
化为CO ，且对高浓度的甲苯气体具备很强的抗穿
透能力。在光催化一热催化协同方面，薛屏 】用
金红石型纳米TiO 为载体制备了CuMnOx／TiO 催
化剂，研究其对二甲苯完全燃烧反应的催化活性，
结果表明纳米TiO 载体对活性相有很好的分散作
用，其晶粒小，使得CuMnOx／TiO：催化剂的活性高。
在吸附一催化协同技术方面，孙剑【舵】通过稀土La
掺杂、贵金属Pt沉积、ACF负载制备集吸附一光催
化一热催化一体的Pt／I_aTiOdACF复合催化剂，并
用于甲苯的降解，研究表明Pt／I BTi oO2／ACF相对
于TiO2／ACF催化活性有很大提高。在等离子体一光
催化协同技术方面，Jerome等【柏睬用低温等离子体
一光催化协同处理甲醛，去除效果较好。在光催化一
生物法协同技术方面，陈江耀等 1利用光催化与生
物技术联用工艺处理油漆有机废气，在中试稳定期
对苯系物的平均去除率可达99．2％，处理效果明显
优于光催化、生物滴滤法单独处理油漆有机废气。
4 结语
纳米技术以其优异的吸附、催化性能引起国内
外的广泛关注，成为目前研究开发的热点之一，但
在VOCs净化处理领域的应用还处于由实验室向工
业化发展的阶段。为使纳米技术在VOCs治理方面
有着更好的发展前景，应加强以下5个方面的研
究：
(1)深入研究纳米技术在VOCs净化处理中的相
关机理以及纳米材料净化性能。
(2)积极开展纳米VOCs处理材料的修饰改性、
负载以及相关制备技术的研究。
(3)积极拓宽纳米技术在VOCs净化处理领域的
应用，加强纳米吸附分离、纳米催化之间及与其它
VOCs净化处理技术的协同耦合的研究，研发多功
能一体化材料和设备。
(4)随着纳米技术的发展，性价比更为优越的
新型纳米VOCs处理材料将不断问题，应积极推广
这些材料在VOCs处理中的应用研究，并积极研发
配套的处理工艺和设备。
(5)强调源头控制，推广纳米技术在VOCs产生
源头上的控制技术的研究。
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