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城市污染气体分布的车载被动差分光学吸收光谱遥测技术研究

文档作者：吴丰成，李昂，谢品华徐晋，石鹏，秦敏，王曼华，王界，章勇文档来源：中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学技术重点实验		点击数：	更新时间： 2025年05月12日
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筑31拯．第3期
2 0 1 1年3 J J
光i许学与光谱分析
Spectroscopy and Spectral Analysis
V01．31．No．3，pp583—588
March．2011
城市污染气体分布的车载被动差分光学吸收光谱遥测技术研究
吴丰成，李昂，谢品华。，徐晋，石鹏，秦敏，王曼华，王界，章勇
巾【I寸科学院安徽光学精密机械研究所环境光学‘j技术重点实验室．安徽合肥230031
摘要介绍了一种齄于被动謦分光学吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy，19()AS)技术探
测城Iff I：伞污染7C体分前i的光学遥测力‘法。采川安装枉汽车I：的被动D()AS系统对所测城Ⅸ进行连续测髓．
通过13()AS拟合力．法处理采集的太阿I敞射光游，获得测鲢点上的污染气体柱桁度。l川时利用此乍载D()AS
技术对深圳城Ⅸ进行r连续六人的观测实验，得到j，深圳『仃卜空双)2，N(h的卒1．HJ分布信息。从脱测结果发
现。深圳lffI『1i边的污染较东边严,-fi：。S()2两边浓度均值约足东边的2．0倍，N()2约为3．6倍。并把红坝光点
测靖的乍载19()AS结果与此站点的点式仪器测ff}结果对比．两种仪器的测镀结果具有棚关性．双】2的丰钉关
系数R2=o．86，N02的科l犬系数R2=0．57。实验结果表明车载DOAS的光学遥测方法为城【f『污染气体分布
快速测墩提供r一种彳f效的}段。
关键词车载I-X)AS；污染气体分布；双_)2；N()2
中图分类号：(M33．4 文献标识码：A DOI：10．3964／j．issn．1000—0593(2011)03—0583—06
引言
随符我同经济的高速发展和城If『化进张的逐步加快．伴
随着的大气环境nd题lI渐突}{j。}I Iji『．珠江t缃洲、京，}t煲、
长江t角洲等经济发达地Ⅸ的?‘染nⅡ题匕成为我I硐大气环境
领域的研究热点．而深圳作为珠江三角洲的主要城ff『，其环
境空7e质醚蜓足备受关注。
S()z和N()2在窄7Ctf，浓度很低．属于一种痕键气体，但
其足大气污染和酸化的t要来源，它们L三成为审7e质醚躲测
的主要对象．闪此测皱大二(中的s(Jz和N(】2浓度及分布对
于控制城『ff中的大7 e污染钉竹极j￡眼要的意义。
当tiii!i萸0tttⅨ域污染物浓度分斫j的疗法很多．有Il艰观
测、模恻计算、长氍IX)AS等。11．1t!_i!l!测l{I于Jel丫I．像冗覆盖
面积大，审11IJ分辨率达小纠城Ilf蚧测的要求(如()MI的审I’uJ
分辨率为13 km×24 km)【I“I|．成本高。／fi适J|J于城『ff的污
染分布雌测；模剐计算足一种州沦研究。|1．：符要Ⅵ1地?‘染的
先验知识，这‘j实际观测，fr篪,q-【4叫；长秤Ⅸ)A寸7·主妥天注
近地面、小范I纠的污染分前i．对于Ⅸ域测髓Hq；／,；要多白仪器
的共Mild合。近年来1i找被动Ix)AS∽技术|lj于其光’学结构
简单、能够提供大范l}爿的测Iol：f,'i粜以及便于实时机动测时等
优点而快速发股。Mattias Johans∞n等利HJ乍载IX)AS系统
监测北京Ⅸ域污染源研)2和N(h的排放．墨两H『城N()2和
HCH()的排放．躜Ifli跚城Tula I-业IK双k和N()2的排
放旧⋯，Wagner使J}I乍载DOAS技术探测对流层痕域7气体
浓度t12]。
本文利JfI r乍载D()AS技术埘深圳市城fffⅨ域S()2和
N()2进行r观测。得到r深圳IH文)2和N()2空问分布f矗息。
并在坝光站点，把4：载D()AS的观测数据‘j其他仪器数据对
比。表明4i载13()AS技术作为一种光学遥感方法能够应川于
大的时问和审I’uJ尺度内的污染监测。
1实验原理与系统
1．1 IX凇原理
车载Ij()AS技术足以太I；11人顶敞射光作为光源。利』fJ气
体分子对光鼾I{射的“指纹”吸收特性对7 C体进{}定性、定fl}测
最的一种光谱探测技术。光源发ffj的光，经过一定肼i离的传
输后．由于／fi川分子的吸收．光潞结构和光强鄙将发牛变
化，这种变化火系IInlI Lambert—Beer定fl|给tl{
J(A)一，o(2)exp[--o(2)d。] (1)
式中：，(A)为探测纠的经过大2 C吸收手1l|孜射后的太阿I光i_}午强
度．，o(A)为太I；|I参考光谱(通常取lE午时刻．棚对“f：净”的
测I砖滑)．o(A)为7C体分子吸收截面．f为7C体浓度．L为人
收稿日期：2010—08—09．修订日期：2010·1l一16
基金项目：1日家l，I然科学聃金项ll(40905010)和【q家廓技术研究发腮计划项II(2009AA063006)资助
作者简介：吴}i成．1986年生．中1日科学院安徽光。#枘桁机械研究所硕I：研究’E e-mail：fcwu@aiofm．ac．cn
*通讯联系人e-mail：phxie(aj}aiofm．ac．crl
万方数据
光谱学与光谱分析第31卷
射光在气体中通过的路程。
实际大气中考虑到各种分子的吸收以及Rayleigh散射2 数据处理
和Mie散射的消光作用，式(1)可写为
J(|=【)=Io(A)exp{--[≥习：(毋(|=I)+一』(|=I))q+
￡R(A)+eM(¨lL} (2)
其中，斫(A)表示第J种气体的宽带吸收截面，／，(A)表示第歹
种气体的窄带吸收截面，fJ表示第J种气体的浓度。ER(A)和
cM(A)分别表示Rayleigh散射和Mie散射的消光系数。由于
Rayleigh散射和Mie散射截面随波长做慢变化，『fii分子的窄
带吸收截面随波长做快变化，所以町以采用差分吸收光谱法
(I)()AS)t叫将吸收光谱分为慢变化和快变化部分，慢变化部
分表示各种分子的散射以及分子的宽带吸收，快变部分表示
分子的窄带吸收。采用高通数字滤波町去除慢变化部分，取
对数，再经过低通滤波，则式(2)可写为
ln[揣]一Σ“．：I)SCD， (3)
r
式中：SCD，一I cj(／)d／表示斜柱浓度(slant column density，
SCD)，(3)式等号左边也叫差分光学密度。
最后将标准拟合参考光谱(实验窜精确测定的气体标准
吸收截面)与处理后得到的差分光谱进行最小二乘拟合，可
获得气体的斜柁浓度SCD。在车载DOAS测量中，因为采用
天顶散射光作为光源且测肇时间在中午时刻附近，所以可把
从式(3)获得的SCD近似看作垂直柱浓度(vertical column
density，VCD)。
1．2实验装置
车载DOAS的结构原理图如图l所示：入射光经过单透
镜后通过滤光片由光纤耦合到小型CcD光谱仪，光谱仪采
集的光谱送入计算机进行处理。整套系统舀己备了GPS接收
机．提供佗置、时间及车速等信息。
系统采用海洋公司的微捌紫外光谱仪，波长范围为290
～420 nm，光谱分辨率为0．51 am。
n孚1 Schematic山耀哺m of mobile DOAS
2．1光谱反演
根据卜面介绍的DOAS处理方法，选取接近正午时刻相
对“干净”的测最谱为参考谱，然后用测量谱除以参考谱，高
通取对数再低通，得到差分光学密度(OD谱)。将文献巾获
得的气体高分辨率标准吸收截面与车载D()AS仪器函数做
卷积运算，并进行与OD谱相同的处理后得到差分吸收截
面。最后通过式(3)做最小二乘拟合，获得各种气体的柱浓
度。
2．1．1 S02的反演
实验中在311～319啪波段内反演S02，在此波段内
SQ有三个主要吸收峰，有较强的吸收。为减少干扰，反演
中参与拟合的还有N02，Q和Ring结构。图2示意了2009
年11月30日09：48测鼍的一条光谱的反演过程。图2(a)中
显示的是S02的拟合，细线显示的是测量光谱经过处理后的
0．010
O
-0．010
0．005
O
∞．005
O．066
0．060
0 054
0．048
312 314 316 318
Wavelength／rim
(帕
3∞ 352 354 356 358
Wavelength／am
|l。一眦o；|l
o一
扫一昌等iuH‘Io
i口葺2若—凸
激躲攒一l。一
营∞蠢p18甾d0趸lu2A毫o
万方数据
第3期光谱学与光谱分析585
差分吸收截面，粗线娃示的是拟合得到的VCD=1．15×10”
molec·咖。2的SOz差分吸收结构；图2中的(b)一(d)分别
显示的是N()2。()：l和Ring的经过处理后的测最光谱的差分
吸收截面和拟合得到的差分吸收结构的饺加。图2(e)中显示
的是最终拟合后剩余结构的残差，峰峰值为7．4×10～，主
要来源于未知成分的吸收结构和系统噪声。
2．1．2 NQ的反演
与S02类似的处理．在349～358 tin]的反演波段内考虑
q和Ring的结构，反演过程如图3所示。图3(a)中表爪的
是测繁光谱经过处理后的差分吸收截面(细线)与拟合得到的
VCD=1．10×1017 ITIolec·crn-2的NOz差分吸收结构(粗线)
的覆加；图3(b)和(c)中分别表示的是(J4和Ring的经过处
理后的差分吸收截面(细线)和拟合得到的差分吸收结构(粗
线)的叠加I图3(d)是拟合残差，峰峰值为8．7×10_‘。
3结果分析
3．1柱浓度分布
2009年11月一12月(11月27日一12月2日)车载
IX)AS装置对深圳市一周进行了连续观测，获得了大量实验
P骣4 VIUD geograpmcaa fllStrll}utlOn m NJz‘aJ'Nul‘DJ甜明e experunent
聃5 Geographical distribution of Stk(a，b)，N02(c·d)
万方数据
586 光谱学与光潜分析第3l卷
数据，并按照上述数据处理方法得到r实验路径上的鼢、
N()2柱浓度的连续分布情况。图4所爪为11月27日的双)2
[图4(a)]和11月28 H的N()2[图4(b)3的分布情况。
从图中可以发现深圳『f『Ⅸ)2和N()2浓度两北边最高。
两边高于东边。在测皱期I'日J两边S()2的浓度均值为5．0×
1016 molec·cnl～，而尔边的浓度均值为2．5l×10”lTIolec·
cm～，西边约为东边的2．0倍；两边NQ的浓度均值为
6．77×10“molec·crn，东边的浓度均值为1．89×10”
molec·CITI～，两边约为东边的3．6倍。
据气象资料硅尔．在测疑期I'日J深圳市的风向为北风和东
北风。在北风的影响下深圳市两北边的J“州、东莞的污染输
送是深圳西北部污染严苇的一个主要外在原阑。深圳两酃靠
近珠江，是深圳『f『的主要工业区、机场所在地，而东部濒临
南海．空气质量相对较好，这是浓度f『li部高于东部的内在原
因。另外，深圳两边通道足从J“州、东莞进入深圳市的丰要
通道，机动车辆很多．这使得N02浓度值很高。还町发现深
圳市两南边的污染较东北边严蘑，这也有内外两大原因造
成。首先，东北方向的惠州时深圳rb．的污染贞献仪次十广
州、东莞[1引，在盛行东北风的情况F，惠州成为一个外在的
6×10‘6
。5×10‘6
g
g 4x10”
g
古3×lO‘6
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6．2×10”
Z
l×1016
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昌
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8
弓
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凸
U>
o
6×10‘6
5x10”
I x10‘6
0
污染源，使得下风向的眄南浓度值较东北高；其次，两南方
向有较大的港湾码头、货场。每天的大型货车非常之多，这
导敛西南边污染较严重。图5所尔为11月27日S02(a)，11
月28 LJ s()2(b)、N()2(c)及11月30日N()2(d)的空l'日J分布
图(自0-佗：×10“molec·cl'n1)，从图中看其浓度分布符合
l：述两高尔低的分析。
3．2与点式仪器的测量结果对比
在测璃期间，车载IX)AS每天中午R寸分停留在坝光(深
圳市东部)站点．但此时仪器l卜常工作，这6天测昔的S()2
和N(h车载IX)AS测谴结果如图6所示。图6所爪的是每
大在坝光点停留的中午时分的S()2和N()2浓度平均值。
同t-．，选取与午．载IX)AS对应时IhJ内的点式仪器的数
值，闪为点式仪器测髓的是近地匝气体的浓度而车载D()AS
测硅的是对流层内气体浓度的平均值，所以假设边界层高度
为1 000 m，将点式仪器的测啭结果转化为边界层内的平均
值，则得到图7所爪的浓度f均值。
在测馈期I’订j将两种仪器的测量结果的均值进行对比，如
图8所爪。
6×lO’6
坝光^So，1：毂Do删Ⅱ眺
。5×10’6
。吕
g 4x10”
o
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古3x10。6
U>
6．2xlo“’
Z
1X10。6
0
坝光^N021．披IX)AS浓度均恤
l●--■
ll-27 1 l一28 I 1-29 l 1—30 12．Ul 12-112 1 1·27 Il一28 1 l一29 ll-30 12-11I 12一U2
Date Dale
Fig．6 Daily aver'age of S0l，N02 from mobile I)OAS at llaguang site
6x1016
5 x1016
￡
：4×1016
O
商3x10“
>
6’2xlO¨
Z
I x10‘“
0
l I一27 l I·28 lI一29 lI-30 12-0l 12—02 II．27 11．28 11．二9 l 1．30 12-01 12-02
Datc
Dale
Fig．7 Daily average of S02，N02 from point instrmmmts at＆粤聊唣site
图8(a)所示为SQ的对比图，图8(b)所爪为N(】2的对
比图。从图巾发现Illi者的测量结果有筹异．首先这足IJ{为车
载DOAS以天顶散射光作为光源．测疑的是对流层大气的柱
浓度．而点式仪器测请的是近地illi高度的气体浓度．于是则
假设了边界层高度为1 000 m．并H假没气体在边界层内充
分均匀混合，把点式仪器的结果转化为边界层内的平均值，
万方数据
第3期光}荇学与光谱分析587
这是两者在测戢值卜产牛偏差的主要原因；其次s()2是flI电
厂、化r厂等一监高架点源的排放产生，这蝗岛架点i16i排放
出的气体在大气中小能充分均匀混合；而N(h的一个雨要
来源是由于交通排放。机动车排放的N()2处于近地llii岛度，
这样在1 000 m高度的边界层充分混合的效果要比她好。
5xlO’6
4xlO’6
3x1016
2×lO’6
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5xIO
o‘
4×10’6
3×lO‘6
2×lO06
ll-27 lI-28 ll-29 ll-30 12-ol 12-02
Date
另外。将两者的相关性进行对比，发现两种仪器对s()2和
N()2的测破结果都j霉有一致性。如l冬l 9所爪，图9(a)为S()2
的棚父性，相=)∈系数为0．86，图9(b)为N02的相关性，相
关系数为0．57。
2．8×lO‘6
2．4x 10
06
2．0x 10‘6
I．6×lO
06
1．2x 1016
lI．27 11．28 l 1．29 11．30 12．Ol 12-02
Date
Fig．8 Comparison of鼢between mobile DOAS and point instrmnent
助u■’●∞
wo'h №wa‘嘶
／ ^自■-舢
sI喇
7 l／
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／。。(a)
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翌1．80。
吕
号I．35x
=
Point instrmnent S02VCD／molec·cnl～Point instrument S02 VCD／molec·锄’2
Fig．9 Comparison of correlation for SOI and NQ between mobile IX)AS and point irtstrument
从图中可发现s()2的相关性要比N()2好．因为s()2主
要是由与燃煤自．关的岛架点源排放。源较单一，二者都观测
到较为一致的变化趋势。而N()z的排放源很多，包括l：业源
和交通源等，点式仪器主要测的是近地llIf的交通源。车载
D()AS测最的是财流层浓度。这使得两者之nⅡ存在差异。这
也说明，车载遥测系统uf以反映城『fr l二空污染7C体的分布。
而点式仪器测璇近地面污染物的浓度。
4结论
车载DOAS技术利用太阿I敝射光作为光源，通过测毓天
顶紫外／叮见光j橹来研究对流层大气痕li}7t体的艰A柱浓度
和宅间分布情况．其作为一种光学遥感办法．由于快速灵
活、简单有效的特点。在获得大范隔、大时问尺度内污染气
体柱浓度分布I}l能够得到很好的应用。本文利JfI乍．载IX)AS
系统埘深圳rfr进行r连续六人的观测实验，获得r深圳城区
上审双)2和N(】2的分布情况。结果表明颐)2和N02气体的
分布足两北最高．两边高于东边．西南高于东北。这主要是
由内外两大原闪Jt-1．1作Jtj的结果；并把乍载I)()AS在坝光点
的测艟结果‘j点式仪器对比。发现两者具彳I．棚荚性。S()2的
相父系数R2=o．86．N()2的臂|火系数R2=0．57。实验说明
车载13()AS的光学遥测方法为城ff，污染气体分布快速测鲢
提供r一种彳f效的技术于．段。
致谢：本文巾对比使J|j的点式仪趋数据111北京大学深圳
研究乍院黄晓峰老师小坌{l捉供．作并感谢他们提供的数据及
对本次，实验组织、开展所挺供的{{!f助。
，口13．8—2口，Qu>d2
6
6
6
6
O
O
O
O
万方数据
588 光谱学与光谱分析第3l卷
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Studies on the Remote Measurement of the Distribution of City Gaseous
Pollutant by Mobile Passive Differential Optical Absorption Spectroscopy
WU Feng-cheng，LI Ang，XIE Pin-hua。，XU Jin。SHI Peng，QIN Min，WANG Man-hua，WANG Jie。ZHANG Yong
KeyLaboratory of Environmental Optical&amp;amp;Technology，Hefei Institute of Physical Science。Chinese Academy of Sciences．
Hefei 230031。China
Abstract An optical remote sensing method hased on passive differential optical absorption spectroscopy for the measurement of
the distribution of city gaseous pollutant was studied．The passive D()AS system，which was installed in a car。successively
measures the interested area(such as city，industrial area)and the column density was obtained by I)()AS fitting process using
the zenith scattered sunlight．The mobile IX)AS was applied tO measurement in Shenzhen City during the continuous six days and
got the distribution of S02，N()2 in this paper．It showed that the pollution in the west is higher than in the east．The average
concentration in the west iS 2．0 times higher than the eastern for S()2 and 3．6 times for N02．And comparison of the values between
mobile IX)AS and the point instrument was carried OUt in Baguang site There was an agreement between the two instru—
merits，the correlation coefficient was 0．86 for S02，while 0．57 for N0t．The results indicate that this optical remote sensing
method based on passive IX)AS is an effective means of rapidly determining the distribution of city gaseous pollutant．
Keywm'db Mobile IX)AS；Gaseous pollutants distribution；S()z；NOz
*Corresponding author
(Received Aug．9，2010；accepted Nov．16。2010)

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