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纳米基电分析生物传感器在食品兽药残留检测中的研究与应用进展

文档作者：周从燕李丽蓉刘入源文档来源：云南商测质量检验技术服务有限公司		点击数：	更新时间： 2025年06月30日
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第8卷第1期食品安全质量检测学报Vbl．8 No．1
2017年1月Joumal ofFood Safety and Quality Jan．，2017
纳米基电分析生物传感器在食品兽药残留检测中
的研究与应用进展
周从燕+，李丽蓉，刘入源
f云南商测质量检验技术服务有限公司，昆明6502141)
摘要：食品中兽药残留是引起食品安全的关键问题之一，开发快速准确检测食品中兽药残留的方法势在必
行。近年来，为提高传感器的灵敏度和稳定性，基于纳米材料的电分析生物传感器成为分析领域的热点。但目
前绝大多数电化学生物传感器的研究还处于基础研究阶段。本文主要综述了基于纳米材料的电分析生物传感
器在食品中兽药残留检测方面的研究和应用进展，主要包括电化学生物传感器、电化学发光生物传感器和光电
化学生物传感器。在采用近似的流程对同一种物质进行检测时，光电化学方法获得的检测限通常比电化学方法
低一个数量级。由于利用了电信号响应，光电化学检测仪器设备简单、价格低廉且更易于微型化。
关键词：电分析生物传感器检；纳米材料；兽药残留；食品
Research progress on the detection of Veterinary drug residues in food by
nanomaterial．based electrochemicaI biosensors
ZHOU Cong—Yan4，LI Li—Ron函LIU Ru—Y=uan
(】钆胛玎口n．，矗口胛gcg Q“口，f纱上唯置p8cffo陀以冗d z爸c^胛ic口，-跆，’vfcPs CD．，三耐．，。胁聆mf肝g 6502 14，(Mi胛口)
ABSTRACT：Veterinary dmg residue in food is one of【he key probIems of causing food security，so deVelopment of
rapid and accurate methods for the detection of Veterinary drug residues in food is an ineVitable trend．In recent years，
nanomaterial一based elec仃ochemical biosensors haVe at仃acted great attention in order to improVe the sensitiVity and
stabmty of sensoL However，most of the electrochemical biosensors are stiIl in the basic research stage at present．
This anicle summarized the research progress on the detection of veterinaU drug residues in food by
nanomaterial_based electrochemical biosensors，including electrochemical biosensor，electrOchemical 1uminescence
biosensor and phOtoelectrochemical biosensor．The detection 1imlt obtained by the photoelectrochemica【method is
usually lower than that of the electrochemical method when the apprOximate prOcedllre is used to detect the s锄e
substance．Due to the use of electrical response，the photoelectrOchemlcal device 1s simple，cheap and easy to
miniaturizatiOn．
KEY WoRDS：electrochemical biosensors：nanomaterial；Veterinary drug residues；food
基金项目：云南省自然科学基金项目(2013FB096)
Fund：supported by Yunnan ProVince Natural science Foundation(20 1 3FB096)
*通讯作者：周从燕，质量工程师，主要研究方向为营养与食品安仝。E-Inail：282826273@qq．com
+corresponding author：zHOu cong一Ⅶn，Assistant EngineeL Yuman shangce Qualicy 111Spection and Technical Services Co．，Ltd．，Kunming
650214，china．E—mail：282826273@qq．com
万方数据
第1期周从燕，等：纳米基电分析生物传感器在食品兽药残留检测中的研究与应用进展15l
l 引言
现代养殖业日益趋向于规模化、集约化，使用兽药成
为保障畜牧业发展必不可少的一环。兽药残留会严重损害
人体健康、破坏生态环境，严重影响畜禽产品加工及其产
品国内和国际贸易，严重影响食品加工业的发展、从业人
员就业，影响人们的经济收入和社会稳定眦J。因此，世界
各国都高度重视食品中兽药残留的检测。目前，食品中兽
药残留检测方法主要有高效液相色谱(hi业perfonllance
liquid chromatography，HPLC)、气相色谱一质谱法(gas
chromatography—mass speetrometer，Gc—Ms)、液相色谱一质
谱法(1iquid chromatographv—mass spectrometer，LC—Ms)、酶
联免疫法以及基于生物发光性的细菌分析法等【3。6J。这些方
法虽然灵敏度和准确度较高，但仍然有一定的局限性，如
仪器昂贵、需要专业人员操作、预处理复杂等。因此迫切
需要建立一种可靠、灵敏、快速和实用的检测分析方法，对
控制兽药残留具有重要的现实意义。
传感器是一种包括识别元件和信号变换器的小型装
置，可用于检测食品中多种兽药残留物质。依据识别分子
和被分析物相互作用和检测类型，研究者设计出不同的传
感器。纳米基电分析生物传感器在目前的传感器中占有重
要地位。这主要是由于具有特殊物理和化学性质的纳米材
料可以用于改善分子的吸附能力，提高信号响应速度、重
复性和稳定性[747。目前纳米基电化学生物传感器已获得蓬
勃迅速的发展。根据不同的分类标准，纳米基电分析生物
传感器可分为许多不同的类型。例如，根据信号转换不同
模式，电化学生物传感器可分为电化学生物传感器、电化
学发光的生物传感器和光电化学的生物传感器等[1叽13]。各
种类型的电化学生物传感器关键目标是实现各种性能指标
的最优化。
本文对纳米基电分析生物传感器在食品中兽药残留
榆测方面的研究进展进行综述，以期推动我国纳米慕电化
学生物传感器的快速发展。
2 电化学生物传感器
电化学生物传感器在目前的传感器中占有重要地位，
它是以生物材料作为敏感元件，以电极作为换能元件，通
过测定目标物质的电化学性质从而进行定量或定性分析的
一类仪器，具有灵敏度高、检测快速、自动化程度高、专
一性强、简单经济等优点，近年来已经成为食品安全、疾
病诊断和环境监测等研究领域的热点[14。”。众所周知，良
好的电极材料不仅具有优异的催化活性、电导率和生物相
容性去加速信号传递，而且能扩增特定设计的生物信号，
从而提高灵敏度【18]。碳纳米材料、金属纳米材料和二氧化
硅纳米粒子(纳米粒子)等含官能化纳米粒子的纳米材料已
被用于电化学生物传感器的制备。纳米电化学生物传感器
足将纳米材料作为一种新型的生物传感介质，与特异性分
子识别物质如酶、抗原Ⅱ抗体、DNA等相结合，并以电化
学信号为检测信号的分析器件，已被广泛用于食品中兽药
残留的检测。
各种类型的碳纳米结构，如单壁碳纳米管
(sin91e．walled carbon nanotubes，swcNT)，多壁碳纳米管
fmulti—walled carbon nanotubes，MwcNT)和石墨烯，由于
其特定的结构、性能和广泛的应用范嗣而获得了关注i19，20]。
在电化学生物传感器中使用碳纳米结构材料可以减少过电
位、增加活性表面积、提高电子转移效率。单壁碳纳米管
修饰的碳陶瓷电极可用于对乙酰氨基酚和抗坏血酸的同时
测定【2“。与碳陶瓷电极相比，单壁碳纳米管修饰的碳陶瓷
电极显示了优良的电化学催化活性。在优化实验条件下，
对乙酰氨基酚的榆测下限是0．12 umol，，L。该方法表现出良
好的稳定性、再现性、选择性和可重复性，以及在药物和
生物样品回收率较高。辣根过氧化物酶通过被包封到掺杂
有单壁碳纳米管和多壁碳纳米管的聚合物膜f聚乙烯亚胺
和聚吡咯1的方式固定在玻碳电极传感器表面上[221。获得的
电极在对乙酰氨基酚和0．2 mmol，，L过氧化氢共存的条件下
在通过电流分析法进行评价，对于对乙酰氨基酚所获得的
最低检测限为1．36“mol／L。该生物传感器检测乙酰氨基酚
获得了理想的结果和良好的回收率。林青【23】利用金纳米粒
子、普鲁士蓝、聚苯胺、聚丙烯酸和金掺杂的石墨纳米复
合物制备了一种检测沙丁胺醇的超灵敏电化学免疫传感
器。金纳米粒子、普鲁士蓝、聚苯胺和聚丙烯酸复合膜提
高了电极的电化学活性、稳定性和催化活性。金掺杂的石
墨纳米复合物有很大的比表面积，因而可以固定大量的壳
聚糖和辣根过氧化物酶：辣根过氧化物酶量的增加促进了
过氧化氢和电极之间的电子转移。在实验优化条件下，该
传感器在沙丁胺醇浓度为o．08～1000 ng／mL范围内呈良好
的线性(F0．9955)，检测限是0．04 ng／mL，可用于饲料和猪
肉样品中沙丁胺醇的检测。
Liu等[24]首先合成了一种新型的具有氧化还原活性的
磁性分子印迹纳米聚合物微球，然后开发了一种简单和灵
敏的测定食品中链霉素的电化学传感器物。在聚合物微球
表面上，葡萄糖氧化酶标记的链霉素随链霉素在样品中的
增加而减小，最终导致电流的变化。利用该传感器分析了
牛奶和蜂蜜中链霉素的含量，其结果与液相色谱法结果一
致。与液相色谱．质谱法(50 ng／mL)[25]、荧光适体传感器
f54．5 nmoI几)『261和电化学适体传感器(11．4 nm01／L)吲的检
测限相比，该传感器对链霉素残留量的检测限(10 p∥mL)
更低。
Li等【28J首先通过可逆加成断裂链转移聚合技术手
段成功制备了四氧化三铁一分子印迹聚合物@石墨烯，
然后提出了一种用于检测17∥雌二醇的分子印迹电化学
传感器。在17声雌二醇存在时，由于分子印迹聚合物空
万方数据
152 食品安全质量检测学报第8卷
腔阻碍了电子有效的转移，因此四氧化三铁一分子印迹
聚合物@石暴烯电极的峰电流减少。在最佳条件下，该
传感器具有较低的检测限(O．819 nm01／L)和一个较宽的
线性范围(0．05～10¨mol／L)。
具有优异性质的新型纳米材料的出现及应用使电化
学传感器朝着更灵敏、更高效、微型化和自动化的方向发
展。纳米电化学生物传感器具有选择性好、灵敏度高及适
于联机化的优点，并具有电分析化学不破坏测试体系、不
受颜色影响和操作简便的优势，将住食品兽药残留检测方
面发挥重要作用。纳米电化学生物传感器的发展需要不同
学科背景的研究者通过相互交流来达到不断创新，最终发
展出技术上能规模化生产、成本优势人、集检测和分析等
多种功能于一体的实用高效生物传感器。
3 电化学发光生物传感器
电化学发光(electrochemiluminescenc，EcL)是在电极
上施加一定的电压，利用电化学反应来直接或间接地引发
的化学发光现象。由于化学发光和电化学的组合优势，电
化学发光越来越成为一个比较活跃的研究领域[29．30]。在电
化学发光的研究中，通过化学修饰的方法将直接或问接参
与化学发光反应的试剂固定在电极上而构建的一类实验装
置泛称为电化学发光传感器。电化学发光传感器由于其具
有灵敏度高、选择性高、线性范围宽和成本低等特点，已
被深入研究并广泛应用于食品中兽药残留的分析阢32】。
新型纳米材料不但具有优良的物理、化学、电催化性
能，还有良好的生物相容性，结合纳米材料修饰电极和电
化学发光使得电化学发光物传感器在食品中兽药残留的分
析方面表现出了更为广阔的应用前景[33'34]。纳米材料在电
极修饰方面展现了许多优良的性质，如电极传导性促进电
子传递并提高了分析的灵敏度和选择性。
吴贝娜[35]将介孔材料zsM一5大的比表面积、规则的
孑L道结构和大的吸附容量等优点与Nafion膜较好的阳离子
交换性能结合，通过在玻碳电极表面构建一层能同载大量
的发光试剂三联吡啶钉(Ru(bpy)3”)的zSM一5／Na仃on纳米
膜的方法制备了基于Ru(bpy)32+／ZSM．5瓜afion的电化学发
光传感器，并用于药物阿奇霉素的电化学发光检测。结果
表明，介孑L zSM一5纳米材料修饰电极提高了阿奇霉素检测
的灵敏度，浓度线性范围宽，检测限低，并且具有良好的
稳定性、重现性和抗干扰能力等优点。卜敏[36]研发了石墨
烯一Ru(bpy)3”／玻碳电极用于硫酸庆人霉素的测定。研究表
明，该修饰电极能很好的固定联毗啶钌，基于硫酸庆大霉
素对电化学发光的增大效应，得到硫酸庆大霉素在
4．O×10～～4．0×10一g／mL浓度范围内时与相对电化学发光强
度呈线性，检出限为2×10母g／mL。chen等口7J利用
Ru(bpy)3升．掺杂的二氧化硅纳米微粒小anon膜作为电极的
材料制备了一种新型的四环素检测电化学发光生物传感器
该传感器具有优异的重复性和稳定性。
白家磊[38]以双功能磁性纳米复合物Fe304@Au作为
电致化学发光能量受体，CdS量子点修饰电极为能量供体，
构建了一种灵敏的雌二醇电敛化学发光一共振能量转移传
感检测技术。该方法线性范围为2．0×10～～2．0×10。1mg／mL，
相关系数为0．993，最低检出限为3．2×lo。2 m2／mL与二
联试纸条相比提高了3个数量级。双功能纳米颗粒
Fe，04@Au与量子点电化学发光相结合实现了新型共振
能量转移的免疫检测策略，为高灵敏检测痕量兽药残留提
供了技术保障。
目前，制造电化学发光生物传感器的最大挑战是提
高纳米材料的核心电子一空穴复合效率和发光效率效率，
从而提高电化学发光生物传感器的灵敏度【3⋯。复合纳米材
料集成了性能差异的不同组分，并且各种组分可以在纳米
尺度上产生强烈的相互耦合作用，因而不仅具有本身的性
能，而且表现出其他新颖特性，因此复合纳米材料基电化
学发光生物传感器在食品中兽药残留检测领域具有重要的
应用潜力。总体来看，电化学发光生物传感器的研究并不
像其他类型的传感器那样广泛，这是因为它与化学发光传
感器有过多相似之处，不过凭借电化学发光过程的诸多优
势，这类传感器必定会在生物传感器领域发挥自己独到的
作用。
4光电化学生物传感器
光电化学生物传感器是基于物质的光电转化特性和
化学／生物识别过程建立起来的一种新兴的检测技术【40，4”。
光电化学生物传感器定量的基础是在电化学(电子传递和
界面反应)和光电转换(能量转换)两个过程中利用被分析物
与光电化学活性物质之间的直接／间接相互作用或者生物
识别过程前后所产生的光电流(或光电压)变化，建立起的
光电响应变化与被分析物浓度之间的定量关系[4214 31。与电
致化学发光恰好相反，光电化学的检测过程是用光源激发
光活性物质，并将通过光激发所产生的光电流作为检测信
号。由于采用不同形式的激发和检测信号，光电化学传感
的背景信号要比传统的电化学力‘法低。该力‘法具有灵敏度
高、响应快速、设备简单、成本低廉、易微型化等优点，在
生物分析中呈现了特有的优越性和广阔的应用前景。
光电化学生物传感器主要由生物识别单元和光电转
换单元两部分组成。生物识别单元主要在于通过不同的分
析传感策略来实现对目标物的检测。光电转换单元主要在
于选择具有优良光电化学活性和稳定性的光电活性物种
来构建光电转换层。因此，光活性材料是决定光电化学生
物传感器性能的重要部分。纳米半导体材料具有表面效
应、量子限域效应、量子尺寸效应等，因此拥有与本体材
料不同的光电化学性能，从而常被用于制备光电化学生
物传感器[44．45]。焦焕军M基于三聚氰胺对琉基乙酸修饰的
万方数据
第1期周从燕，等：纳米基电分析生物传感器在食品兽药残留检测甲的研究与应用进展153
cds量子点的荧光增强作用开发了简单灵敏的三聚氰胺
检测方法。在最优条件下，检测范围为2．O×10一～5．Oxl0。
mol／L。检测限为1．O×1 0。9 m01，，L，远远低于安全限量(USA
和uK的限定值为2．5 pg／mL，中国婴儿奶粉中的限定值
为1 g／mL)，该法有望被应用于牛奶样品中三聚氰胺含量
的检测：
赖彦君[47]首先将聚二烯丙基二甲基氯化按
(p01y(diallyldimethyIammonium chloride)，PDDA)、AuNPs
和巯基乙酸包覆的cdS量子点层层自组装于金电极表面上
形成(CdS／PDDA／AuNPs／PDDAln多层膜。再继续在化学键
合上盐酸克伦特罗抗体，从而制备了基于琉基乙酸包覆的
cds量子点的非标记型光电化学免疫传感器，并将其用于
盐酸克伦特罗的分析。该体系基于盐酸克伦特罗与盐酸克
伦特罗抗体的结合会降低cds量子点的光电信号的原理
实现了酸克伦特罗的检测。在优化的实验条件下，该方法
对盐酸克伦特罗的检测限为50 pg／mL至50 ng／mL，最低
检测限为25 pg／mL，该传感器用于猪肝样品中盐酸克伦
特罗分析的回收率为101．o％～105．5％，说明该方法在实
际样品的检测中具有很好的准确性。肖飞[48'4 9】基于同样
的原理制备了克伦特罗、莱克多巴胺和氯霉素光电化学生
物传感器阵列，该方法对克伦特罗、莱克多巴胺和氯霉素
的检测限分别可达25、50和2．2 pg／mL；用于猪肝样品中
克伦特罗、莱克多巴胺和氧霉素分析时同收率在95 40％至
105．5％之间。
Liu等【3卅使用氮掺杂的石墨烯量子点作为传感器的种
类和无标记的核酸适体作为生物识别元件，构建了检测氯
霉素的光电化学生物传感器。氮掺杂提高了石墨烯量子点
的光电化学活性。石共轭结构为核酸配体提供了一个很好
的固定平台。该核酸配体／氮掺杂的石墨烯量子点传感器对
氯霉素响应的线性浓度范围为10～250 nmol几，检测限为
3．1 nm01／L。该传感器具有灵敏度高、选择性好、重现性好
和稳定性高等特点。
xin等【50】以金纳米粒子功能化自掺杂二氧化钛纳米
管阵列为核心的传感单元和以核酸配体为识别单元研发了
一种新的光电化学生物传感器。该传感器用于卡那霉素检
测时具有较好灵敏度和选择性，检测限为0．1 nm01几。
光致发光因不涉及光化学反应过程，因此测试稳定
性、可重复使用性都得到显著提高，其存在的主要问题是
测量过程中高背景荧光干扰影响其检测灵敏度。发光量子
点等纳米材料作为荧光标记物可以通过时问分辨光谱高效
地消除背底荧光干扰。因此纳米基光电化学生物传感器在
高灵敏兽药残留分析中具有独特的优势和广阔的应用前景，
已引起学者们的广泛关注，是当前兽药残留检测的热点研
究方向。鉴于光电化学生物传感器目前还处于起步阶段，
发掘光电化学新材料、构建检测新方法新体系显得尤为重
要。随着纳米材料科学的不断发展，各种具有新特性的量
子点及其复合材料材料也将不断涌现，为光电化学生物传
感器提供新的素材。
5结论
基于纳米材料的电分析生物传感器由于具有快速反
应、成本低、良好的选择性和灵敏度等独特优势在食品中
兽药残留检测领域得到了广泛的应用。目前生物传感器普
遍存在的问题主要有：固定在敏感膜上的生物分子数量以
及其活性很难控制导致传感器使用的一致性、可靠性差，
测量精密度低；生物分子的活性保持受许多因素影响导致
传感器使用寿命不长等。纳米基电分析生物传感器将来发
展的方向包括：(1)开发能显著提高电分析生物传感器灵敏
度和选择性的纳米材料，构建高性能兽药残留检测的电分
析生物传感器平台；(2)相对于单一组分的检测，构建多组
分同时检测的纳米基电分析生物传感器是更为重要，由此
缩短分析时间，降低检测成本，提高检测通量；(3)将纳米
基电分析生物传感器与其他方法相结合分析食品中兽药残
留；(4)开发便携式和可重复使用的传感器用于兽药残留分
析，以满足快速现场检测的需要。
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(责任编辑：姚菲)
作者简介
爷周从燕，质量工程师，主要研究方向
为食品质量与安全。
E-mail：282826273@qq．com

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